酸改性CuCeO催化剂实现低温NH3 -SCR性能突破：氧化还原与酸性的协同平衡机制

针对工业低温脱硝（NH3 -SCR）中CuCe双金属催化剂因表面酸性不足导致NH3 过氧化和N2 选择性下降的难题，山西研究团队通过硫酸改性策略，成功制备出兼具优异氧化还原能力与Br?nsted酸位的CuCeO催化剂。该催化剂在225-325°C实现100% NOx 转化率和N2 选择性，并通过原位DRIFTS揭示其低温L-H机制与高温E-R机制的动态转换，为开发高效环保脱硝催化剂提供新思路。

　　

随着全球钢铁工业的迅猛发展，烧结烟气中氮氧化物（NO_x
）排放已成为威胁生态环境和人类健康的"隐形杀手"。氨选择性催化还原（NH₃
-SCR）技术虽是目前最有效的脱硝手段，但商用钒基催化剂存在低温活性差（300-450°C窗口）、钒元素生物毒性等问题。更棘手的是，具有优异低温活性的CuCe双金属催化剂因表面酸性不足，常导致还原剂NH₃
被过氧化为无效NO_x
，造成"边治理边污染"的尴尬局面。如何平衡催化剂的氧化还原能力与表面酸性，成为突破低温SCR技术瓶颈的关键。

针对这一挑战，山西研究团队创新性地采用酸改性策略，通过硫酸处理CuCeO催化剂，在《Journal of the Energy Institute》发表了突破性成果。研究团队首先通过尿素水热法合成CuCeO前驱体（Cu:Ce=2:1），再分别用H₂
SO₄
和HCl进行后处理。借助XPS、NH₃
-TPD等表征手段，结合原位漫反射红外光谱（DRIFTS）动态监测反应过程，系统揭示了酸改性对催化剂结构-性能的影响规律。

催化剂制备与性能
通过优化实验确定CuCe最佳比例为2:1。硫酸处理虽导致氧空位减少（XPS证实Ce³⁺
/Ce⁴⁺
比值下降），但NH₃
-TPD显示Br?nsted酸位数量显著增加。这种"牺牲部分氧化还原能力换取酸性增强"的策略，使H₂
SO₄
-CuCeO在225-325°C实现NO_x
完全转化，且N₂
选择性始终维持100%，远优于未处理样品（200°C以上选择性骤降至80%）。

反应机制解析
原位DRIFTS动态观测发现：低温区间（<200°C），硫酸改性催化剂主要通过Langmuir-Hinshelwood（L-H）机制，即吸附态NH₃
（NH₄
⁺
）与气态NO反应；高温区间则转为Eley-Rideal（E-R）机制，气相NO直接攻击催化剂表面NH₃
物种。这种机制转换有效抑制了NH₃
过氧化副反应，解释了高温性能提升的原因。

结论与意义
该研究首次通过酸改性实现CuCeO催化剂氧化还原性能与表面酸性的精准调控：硫酸处理构建的Br?nsted酸位促进NH₃
吸附活化，而保留的Cu²⁺
/Cu⁺
与Ce³⁺
/Ce⁴⁺
氧化还原循环保障低温活性。这种"双功能协同"策略不仅解决了传统催化剂"顾此失彼"的难题，更通过机制研究为设计新一代非钒基脱硝催化剂提供理论指导。研究成果对实现钢铁等行业低温高效脱硝具有重要应用价值，相关技术已获中国重点研发计划（2022YFC3701900）等多项支持。