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铁掺杂氮缺陷管状氮化碳协同光催化-自芬顿降解四环素的高效机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月12日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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针对抗生素污染治理难题,研究人员通过构建铁掺杂氮缺陷管状氮化碳(xFe-NV /TCN)光催化-自芬顿体系,实现84%的四环素(TC)降解率,较体相氮化碳(Bulk CN)提升8倍。该研究通过空心管状结构促进H2 O2 原位生成,Fe掺杂加速Fe(III)/Fe(II)循环,为抗生素废水处理提供新策略。
抗生素污染已成为全球环境治理的焦点问题,其中四环素(TC)因其难降解性和生态毒性备受关注。传统芬顿技术依赖外源H2
O2
且产生铁泥污染,而光催化-自芬顿系统通过耦合光催化产H2
O2
与芬顿反应,展现出显著优势。然而,现有g-C3
N4
基催化剂存在载流子分离效率低、Fe(II)再生缓慢等瓶颈。针对这一挑战,中国某研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究,通过设计铁掺杂氮缺陷管状氮化碳(xFe-NV
/TCN),实现了TC的高效降解。
研究采用两步热聚合法合成xFe-NV
/TCN,结合同步光照XPS(SI-XPS)揭示电子转移路径,通过电化学测试和电子顺磁共振(EPR)验证活性氧生成机制。
Synthesis and structural characterization of xFe-NV
/TCN
通过SEM/TEM证实空心管状结构比Bulk CN增加比表面积5.3倍,XPS显示Fe-N配位键形成,氮缺陷浓度提升2.1倍,促进载流子分离效率达78%。
Photocatalytic self-Fenton performance
50Fe-NV
/TCN在60分钟内降解TC效率达84%,EPR检测到•OH信号强度增强3.8倍,SI-XPS证实光生电子从C/N向Fe转移,Fe(II)再生速率提升4.2倍。
结论
该研究通过结构调控与缺陷工程协同策略,突破传统芬顿技术局限:1)空心管状结构加速氧吸附与H2
O2
生成;2)Fe掺杂构建Fe-N活性中心,实现电子定向迁移;3)氮缺陷促进Fe(III)/Fe(II)循环,使•OH产率提升至0.28 mmol•g-1
•h-1
。研究成果为抗生素污染治理提供新材料设计范式,推动光催化-自芬顿技术的实际应用。
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