光腔介导的强-弱耦合区间光合捕光复合体能量转移效率提升研究

研究人员通过Fabry-Pérot光学微腔（FP）调控光合捕光复合体2（LH2）间的激子能量转移，首次实验证实了强/弱耦合区间均存在腔模介导的能量转移增强效应。利用强度依赖泵浦-探测光谱分析激子-激子湮灭（EEA），发现微腔通过增加LH2间连通性使能量转移效率提升，为人工光合系统设计提供了新策略。

　　

在自然界的光合作用中，光捕获复合体（Light-harvesting complexes）间的能量转移效率直接决定了光合作用的初始能量转化效率。然而，人工模拟这一过程始终面临能量传递距离短、损耗大等挑战。传统F?rster共振能量转移（FRET）机制的有效作用范围通常局限在纳米尺度，这严重限制了人工光合系统的发展。近年来，光学微腔中强光-物质相互作用被证明可突破这一限制，但相关机制在天然光合体系中的应用仍缺乏实验证据。

瑞典隆德大学的研究团队通过将紫色细菌Rhodoblastus acidophilus的捕光复合体LH2与Fabry-Pérot光学微腔耦合，首次系统研究了从强耦合到弱耦合区间内腔模介导的能量转移增强效应。研究发现，即使在弱耦合状态下，微腔仍能显著提升LH2复合体间的激子能量转移效率。这一突破性成果发表于《Nature Communications》，为设计高效人工光合器件提供了全新思路。

研究采用三项关键技术：1）通过调节LH2在聚乙烯醇（PVA）基质中的浓度制备强/弱耦合腔样品；2）角度分辨稳态光谱结合耦合振子模型（Coupled oscillator model）表征极化子分支；3）强度依赖飞秒泵浦-探测光谱（785 nm泵浦/875 nm探测）定量分析激子-激子湮灭（EEA）阈值。

结果与讨论

强/弱耦合LH2微腔的表征

通过22 nm金镜构建λ/2 FP微腔，其中300 nm厚PVA层嵌入不同浓度LH2。高浓度样品显示明显的反交叉行为（Rabi分裂24 meV），而低浓度样品无分裂特征。根据Beer-Lambert定律计算，强耦合样品中LH2平均间距为9 nm（边缘间距仅1.4 nm），弱耦合样品间距达16 nm（边缘间距8.4 nm），远超BChl a的F?rster半径（~9 nm）。

腔增强激子能量转移

通过EEA分析发现：强耦合腔的EEA阈值（<2.8 μJ/cm²
，LH2激发概率<0.02）比对应薄膜（8.5 μJ/cm²
，概率0.07）低3倍；弱耦合腔阈值（27.4 μJ/cm²
）仍比对应薄膜（54.7 μJ/cm²
）低50%。这表明微腔通过共享腔模（耦合强度g₀
）增加了LH2间"虚拟连接"，即使弱耦合时单个LH2与腔模的相互作用仍促进能量转移。

罗丹明6G验证普适性

在R6G分子体系中也观察到类似现象：强耦合腔（Rabi分裂325 meV）EEA阈值显著低于薄膜；弱耦合腔仍保持增强效应。通过调控腔厚度发现，更大的单分子耦合强度g₀
对应更低的EEA阈值，证实该效应与个体激子-光子相互作用直接相关。

结论与意义

该研究首次实验证明：1）光学微腔可在强/弱耦合区间均增强LH2间能量转移；2）弱耦合时单个LH2与腔模的固定耦合g₀
是增强关键；3）该机制具有普适性（LH2和R6G体系均适用）。这一发现突破了传统能量转移的距离限制，为设计基于光学微腔的人工光合器件提供了理论依据。值得注意的是，虽然EEA增强证明了能量转移效率提升，但在实际应用中需抑制湮灭效应以优化光捕获性能。研究团队指出，未来可通过精确调控微腔Q因子和分子排布来平衡转移效率与损耗，推动人工光合技术的发展。