活性纠缠聚合物溶液中巨幅活性诱导弹性增强的发现与机制解析

德国研究团队通过布朗动力学模拟，揭示了自驱动纠缠聚合物体系中活性诱导的弹性增强机制。研究发现活性运动通过产生"抓握力(grip forces)"使弹性模量提升3个数量级，并导致粘度呈现~L2 的非平衡标度律，突破了传统被动体系~L3 的标度关系。该成果为设计活性响应材料提供了新思路，发表于《Nature Communications》。

　　

在自然界和工程领域，从细胞内的肌动蛋白网络到加州黑虫的集体行为，纠缠的聚合物系统普遍存在。传统平衡态聚合物物理已成功预测了DNA、聚乙烯等材料的粘弹性标度律，但当这些聚合物由运动单元组成（如生物马达驱动的纤维或软体机器人抓手）时，其非平衡态力学特性仍属未知。这种认知缺口严重制约了仿生材料设计和生物过程理解，特别是在细胞迁移、染色质重构等关键生命过程中，活性聚合物的力学行为起着决定性作用。

德国杜塞尔多夫大学等机构的研究人员采用布朗动力学模拟，构建了由N个自驱动柔性聚合物链组成的强纠缠体系。每个链包含N_p
个单体，通过FENE势能和WCA势能维持结构，并引入沿切线方向的主动力F_p,i
。研究通过分析应力自相关函数G(t)和原始路径演化，发现活性运动通过两个机制显著增强弹性：邻近聚合物形成发卡结构拉伸测试链的原始路径；更关键的是在纠缠点产生阻止滑动的抓握力。这种协同作用使弹性模量G₀
呈现~F_p
L/σ³
的线性标度，较平衡态提升3个数量级。

关键实验技术包括：1）采用Z1+算法进行拓扑分析，量化纠缠点数量Z和纠缠长度N_e
；2）通过格林-库博关系计算时变粘度η(t)；3）利用傅里叶变换获得储能模量G'(ω)和损耗模量G''(ω)；4）构建约化时间尺度tv/L实现数据坍缩。

【活性增强弹性】研究发现，在Péclet数Pe≥8时，应力平台G₀
与聚合物长度L呈线性关系（图3b），完全不同于平衡态恒定的G₀
≈4ρk_B
T/(5N_e
⁰
)。这种"巨弹性"源于活性诱导的拓扑约束强化——原始路径长度L_pp
增加10%（图1c），纠缠点数量Z上升10%，同时纠缠长度N_e
减少30%。

【动态流体化】活性显著加速系统弛豫，使解缠时间τ_eff
~L/v呈现~L标度（图3c），远快于被动体系的~L³
。这种流体化效应导致长时粘度η_∞
~L²
（图5c），突破了经典理论预测。数据在约化坐标G(t)σ³
/F_p
L与tv/L下完美坍缩（图3d），证实活性能量F_p
L主导系统动力学。

【抓握力机制】图4首次可视化活性纠缠点的力传递过程：在tv/L=0.037-0.046期间，测试链前150个单体受力|f_tot
|从50k_B
T/σ激增至200k_B
T/σ，导致原始路径伸长12σ。这种时空异质的力场是活性增强弹性的微观起源。

该研究建立了活性纠缠聚合物的标度理论框架，揭示了非平衡拓扑约束的新物理。其预测可指导合成活性材料（如微管网络）的设计，并为理解染色质重构、细菌菌落生长等生物过程提供力学基础。未来研究可拓展至半柔性聚合物和剪切场下的响应行为，进一步桥接理论模拟与实验系统。