协同浅陷阱态与焦磷酸盐负载的氮化碳促进质子穿梭和电荷迁移实现高效H2 O2 光合成

针对g-C3 N4 光催化产H2 O2 过程中活性位点不足、电荷复合严重等问题，研究人员通过微波合成法构建P掺杂和C空位协同的浅陷阱态，并负载焦磷酸盐作为质子穿梭体，使H2 O2 产率提升11倍（4.49 mM g?1 h?1 ），为绿色合成H2 O2 提供了新策略。

　　

在追求可持续发展的今天，过氧化氢（H₂
O₂
）作为一种绿色氧化剂广泛应用于化工和环保领域，但其传统生产方法——蒽醌工艺存在高能耗和污染问题。光催化技术利用太阳能和水直接合成H₂
O₂
被视为理想替代方案，但现有催化剂如石墨相氮化碳（g-C₃
N₄
）面临电荷复合率高、活性位点不足等瓶颈。如何通过材料改性突破这些限制，成为当前研究的关键挑战。

为解决这一问题，东南大学等机构的研究人员创新性地提出协同调控浅陷阱态（shallow trap states）与焦磷酸盐负载的策略。通过微波法一步合成P掺杂且含C空位的g-C₃
N₄
（PCN），其H₂
O₂
产率达到4.49 mM g^?1
h^?1
，较传统块体g-C₃
N₄
（BCN）提升11倍。该研究揭示了浅陷阱态促进电荷迁移、焦磷酸盐[P-O]^-
基团介导质子传递的双重机制，为设计高效光催化剂提供了新思路，成果发表于《Applied Surface Science》。

研究团队采用微波辅助合成法快速制备P掺杂多孔g-C₃
N₄
，结合X射线光电子能谱（XPS）和电子顺磁共振（EPR）表征缺陷结构，通过瞬态吸收光谱（TAS）分析电荷动力学，并利用密度泛函理论（DFT）计算阐明活性位点作用机制。

Morphological & textural features
扫描电镜显示微波法合成的PCN呈现超薄纳米片结构，比传统热解法获得的BCN具有更高比表面积。XPS证实P成功掺杂形成P-N键，EPR信号表明C空位浓度随P掺杂量增加而升高。

Conclusion
研究证实P掺杂与C空位协同形成位于费米能级附近的浅陷阱态，显著提升电子传导性；负载的焦磷酸盐作为质子穿梭体，在纯水体系中高效促进O₂
两电子还原路径。DFT计算揭示C空位是吸附O₂
分子的电子富集中心，降低反应能垒。

该工作不仅实现了g-C₃
N₄
光催化性能的突破，更通过浅陷阱态工程与质子传输调控的协同设计，为开发无牺牲剂体系下的高效光催化剂提供了普适性策略，推动绿色化学合成技术的实际应用。