Al1-x Inx N/GaN异质结构的自组织形貌与成分演化：分子束外延生长温度调控机制研究

本研究针对Al1-x Inx N/GaN异质结构生长过程中形貌与成分调控难题，通过分子束外延(MBE)技术系统探究温度对微观结构演化的影响。发现620-735°C温度区间内存在2D/3D混合生长向纯2D层的转变，结合TEM/EDS揭示In成分梯度分布与相分离现象，为优化三元氮化物半导体器件性能提供关键生长动力学依据。

　　

在第三代半导体材料领域，Al_1-x
In_x
N因其可调带隙(0.64-6.2 eV)和与GaN晶格匹配的特性，成为高性能光电器件和功率电子器件的理想候选材料。然而，AlN与InN之间巨大的物理化学性质差异（键长差27%，热膨胀系数差25%）导致生长过程中普遍存在相分离、成分波动和缺陷形成等问题。特别是在分子束外延(MBE)生长时，铟原子的高挥发性与铝原子的低迁移率形成矛盾，使得传统生长温度窗口(600-800°C)难以兼顾晶体质量与成分均匀性。更棘手的是，为实现GaN晶格匹配所需的18%铟组分，往往诱发应变积累和三维岛状生长，严重影响HEMT器件中二维电子气(2DEG)的输运性能。

针对这一关键科学问题，研究人员开展了系统的温度梯度实验。通过精确控制MBE生长温度(620°C/685°C/735°C)并保持源材料通量恒定，结合扫描电镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)等多尺度表征手段，揭示了温度诱导的微观结构演化规律。研究创新性地采用高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)结合能谱(EDS)实现了纳米尺度成分 mapping，为理解AlInN生长动力学提供了直接实验证据。

关键技术方法包括：1) 采用RF等离子体与氨气混合源MBE系统在Si(111)衬底上外延生长AlN/Al_0.81
Ga_0.19
N/GaN缓冲层；2) 在620-735°C温度区间制备系列Al_1-x
In_x
N样品；3) 通过XRD θ-2θ扫描分析晶体取向与应变状态；4) 利用聚焦离子束(FIB)制备TEM样品进行微结构解析；5) 采用300 kV STEM-EDS实现原子序数对比成像与元素分布 mapping。

【表面形貌】SEM/AFM显示620°C生长样品呈现纳米级粗糙表面(RMS=3.26 nm)，685°C出现60°交角裂纹网络，735°C则形成微米级丘状形貌。表明升温促进表面扩散但加剧热应力释放。

【晶体特性】XRD证实所有样品均沿[0001]方向外延生长。620°C样品在35.3°和35.6°出现双峰，对应In组分14.6%和10.0%；685°C仅存35.8°单峰(5.5% In)；735°C完全转变为36.1°的AlN峰。

【微观结构演化】TEM揭示温度诱导的维度转变：620°C形成36.3 nm 2D层+98.2 nm 3D纳米柱；685°C增厚至58.2 nm 2D层+61.4 nm纳米柱；735°C完全转化为102.8 nm均匀2D层。SAED分析显示[2^ˉ
110]_AlInN
//[2^ˉ
110]_GaN
外延关系，c轴参数从620°C的4.99 ?降至735°C的4.96 ?。

【化学波动】EDS mapping发现620°C样品存在三阶段In分布：界面处10.1 at%→过渡区14.0 at%→3D结构12.1 at%。685°C样品中2D层底部无In，上部及3D结构含3.7 at% In，并检测到纳米级富In团簇。HAADF-STEM直接观察到3D结构中原子序数衬度差异，证实低温生长易引发相分离。

【生长机制】研究提出三阶段动力学模型：1) 低温下Al优先吸附形成贫In 2D层，产生1.09-2.54%张应变；2) 应变驱动表面In富集(达14 at%)，诱发3D岛生长；3) 3D结构中In偏析形成亚稳相，经升温至735°C实现纯AlN 2D生长。特别值得注意的是，即使在<10% In组分下仍观察到spinodal分解现象，这对传统相图理论提出新挑战。

这项发表于《Applied Surface Science Advances》的研究，首次系统阐明了MBE生长温度对Al_1-x
In_x
N/GaN异质结构维度演化和成分分布的调控规律。其重要意义在于：1) 为HEMT器件优化提供了2DEG界面控制新策略——通过精确调控685°C附近生长温度，可兼顾高迁移率(2D层)与高载流子浓度(3D结构)；2) 发现低温相分离新机制，解释了以往器件中异常漏电现象；3) 建立的温度-形貌-成分关联模型，可推广至其他III族氮化物异质结构生长。该工作为开发新一代高功率电子器件和深紫外光电器件奠定了材料基础。