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界面氢键重构辅助羟丙基纤维素水相组装构建高负载空心纳米胶囊
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月13日 来源:International Journal of Biological Macromolecules 7.7
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针对亲水性天然糖类难以在水相中构建空心纳米胶囊的挑战,研究人员通过两步法界面氢键重组策略,利用温敏性羟丙基纤维素(HPC)与pH响应型姜黄素的协同组装,成功制备了负载量高达44%且稳定性优异的空心纳米胶囊。该研究为多糖基功能纳米材料的定制化开发提供了新思路。
在生命科学领域,仿生构建细胞膜样中空结构一直是材料研究的核心挑战。自然界中,糖类和蛋白质等生物分子可通过水相自组装形成高度有序的区室化结构(如细胞),但人工模拟这一过程却面临巨大困难。尤其对于亲水性天然糖类,其强水合作用严重阻碍了中空纳米结构的形成。传统方法依赖有机溶剂或模板辅助,存在毒性高、步骤繁琐等问题。如何在水相中直接组装糖类分子形成稳定空心结构,成为制约糖基纳米材料发展的关键瓶颈。
针对这一难题,来自中国的研究团队创新性地提出"界面氢键重构"策略,利用温敏性羟丙基纤维素(HPC)与姜黄素的协同作用,在《International Journal of Biological Macromolecules》发表了突破性研究成果。该工作通过精确调控pH/温度触发分子间相互作用重组,实现了水相中一步法构建高负载多糖纳米胶囊,为生物医用材料的开发开辟了新路径。
研究采用动态光散射(DLS)、透射电镜(TEM)和荧光光谱等关键技术,系统考察了组装动力学过程。通过建立相图指导工艺优化,实现了对纳米胶囊尺寸、组成及负载量的精准调控。
【材料与表征】
选用分子量10万的HPC(羟丙基取代度53.4%-80.5%)作为主体材料,其最低临界溶解温度(LCST)为41°C。研究表明,温度超过LCST时HPC与水分子氢键断裂,疏水作用增强;而姜黄素在pH<7.5时发生质子化,溶解度显著降低。这种双重响应特性为可控组装提供了基础。
【空心纳米胶囊的合成】
通过两步温度/pH协同调控:首先在25°C混合溶液触发姜黄素质子化与HPC脱水,导致过饱和相分离;随后升温至45°C重建HPC-姜黄素界面氢键,稳定形成中空结构。TEM证实所得胶囊具有明显核壳结构,平均粒径180nm,zeta电位-25mV,负载量可达44%。
【相行为与稳定性】
相图分析显示当HPC浓度>0.5mg/mL、姜黄素占比10%-30%时能稳定形成纳米胶囊。加速实验表明制剂在4°C储存30天仍保持单分散性(PDI<0.2),优于传统乳化法制备的载体。
【结论与展望】
该研究开创性地利用氢键动态重组原理,突破了亲水糖类水相组装的限制。所建立的"温度-pH"双响应调控策略,不仅实现了高负载空心结构的可控制备,更为多糖基功能材料的分子设计提供了新范式。这种生物相容性纳米胶囊在药物递送、食品保鲜等领域展现出广阔应用前景,特别是为疏水性活性成分(如抗癌药、抗氧化剂)的高效包载提供了创新解决方案。研究团队特别指出,该方法无需有机溶剂和复杂纯化步骤,符合绿色化学理念,具有显著的产业化潜力。
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