单颗粒气溶胶多频光热干涉测量技术：热波传播与粒子温度振荡的频率依赖性研究

本研究针对单颗粒气溶胶热力学特性表征难题，创新性地将多频光热干涉技术(nω-PTI)与光学捕获技术结合，首次实现了对四乙二醇(TEG)颗粒(1-5 μm)在10 Hz-25 kHz频率范围内的光热信号(PTA/PTP)精确测量。通过建立包含热扩散修正因子βT 的理论模型，揭示了光热振幅与ω-2 的强频率依赖性，为单颗粒热容(cp,p )、热扩散系数(α)等参数测量提供了新方法，对大气气溶胶气候效应研究具有重要意义。

　　

气溶胶颗粒在大气化学和气候变化中扮演着关键角色，但其微观热力学特性的精确测量始终面临挑战。传统光声光谱(PAS)受限于单一谐振频率，而光热干涉技术(PTI)虽在气体检测中成熟应用，却从未实现单颗粒水平的多频测量。更棘手的是，气溶胶颗粒在克努森过渡区(Kn≈0.01-0.1)的热传输机制尚不明确，这直接影响了气候模型中气溶胶辐射强迫效应的预测精度。

瑞士联邦理工学院的研究团队在《Journal of Aerosol Science》发表的研究，通过自主研发的光热单颗粒干涉仪(PSPI)，首次实现了对光学捕获的四乙二醇(TEG)液滴在10 Hz-25 kHz范围内的多频光热测量。该研究创新性地将660 nm光学镊子与7.83 μm量子级联激光器(QCL)激发源耦合，采用1550 nm法布里-珀罗干涉仪检测热致折射率变化，并建立包含过渡区修正因子β_T
的理论模型，成功分离了粒子温度振荡(ΔT_p
)与热波传播(ΔOPL*)的贡献。

关键技术包括：(1)双光束反传播光学捕获系统，实现1-5 μm TEG颗粒的稳定捕获；(2)多频调制QCL激发与法布里-珀罗干涉检测系统，信噪比优化至18 kHz；(3)基于Fuchs极限球理论的过渡区热传导修正算法；(4)静态光散射粒径实时监测技术。

2.1 理论模型与假设
研究建立了七项核心假设的物理模型，重点考虑热扩散主导的传热机制(RH<10%)，引入β_T
修正克努森过渡区效应。通过式(3)描述的ΔT_p
频率响应函数，首次在理论中同时包含粒子热惯性(τ∝r_p
²
)和热扩散长度(δ=√(2α/ω))的耦合效应。

2.2 粒子温度分析
模拟显示ΔT_p
呈现典型低通特性，截止频率ωτ=1处出现转折。大颗粒(5 μm)的τ达毫秒级，导致高频段振幅按ω^-1
衰减，而小颗粒(1 μm)因τ较小保持宽带响应。这通过式(20)-(21)的极限分析得到验证。

2.3 热波扩散机制
热波传播的数值积分揭示ΔOPL*的双重尺度律：当ωτ_t
?1(τ_t
=a²
/2α)时呈ω^-1/3
依赖，反映探测光束(半径a=145 μm)对热场的空间滤波效应；当ωτ_t
?1时转为ω^-1
衰减，由热扩散长度δ决定。

1. 实验结果
   4.1 低频段(≤1 kHz)
   测量与模拟的PTA差异<3%，验证了模型的准确性。特别在100-1000 Hz区间，1 μm颗粒呈现预期的ω^-1/3
   →ω^-2
   转变，5 μm颗粒则全程保持ω^-2
   衰减，与τ的理论预测完全吻合。

4.2 高频段(≥