SnO纳米盘弱化关键中间体结合力实现高效电催化CO2 还原制甲酸盐

针对CO2 电化学还原（ECO2 R）中甲酸盐选择性与活性不足的问题，研究人员通过设计SnO纳米盘催化剂，发现其Sn2+ 位点和独特形貌可弱化CO2 ? 和OCHO中间体结合力，使甲酸盐法拉第效率>90%、电流密度达300.4 mA cm-2 ，能量效率达61%，为碳中和技术提供新策略。

　　

随着全球变暖加剧，CO₂
减排技术成为研究热点。电化学CO₂
还原（ECO₂
R）能将CO₂
转化为高附加值化学品，同时存储可再生能源，但现有催化剂普遍面临过电位高、产物选择性差等问题。锡基材料虽成本低廉，但其多价态（Sn⁰
/Sn²⁺
/Sn⁴⁺
）与形貌对催化机制的影响尚未明晰。

江苏某研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究，通过溶剂热法合成尺寸50 nm、厚度13.5 nm的SnO纳米盘。该材料在气体扩散流动池中展现出创纪录的甲酸盐选择性：在-0.29至-1.08 V vs. RHE宽电位窗口内，法拉第效率（FE）持续>90%，部分电流密度达300.4 mA cm^-2
，能量效率高达61%。研究结合电化学测试与密度泛函理论（DFT）计算，揭示Sn²⁺
位点通过弱化CO₂
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和OCHO中间体结合能，促进质子化与甲酸盐脱附，从而降低过电位并加速反应动力学。

关键技术包括：溶剂热法合成SnO纳米盘、气体扩散流动池性能测试、电化学阻抗谱（EIS）分析、X射线光电子能谱（XPS）表征，以及DFT模拟中间体吸附能。

【结果与讨论】

1. 材料特性：SnO纳米盘呈现单斜晶系（XRD证实），XPS显示表面Sn²⁺
   占比达78.5%，远高于商业SnO粉末（32.1%）。
2. 电化学性能：在1.0 M KOH电解液中，纳米盘的Tafel斜率（45.3 mV dec^-1
   ）表明其快速电荷转移能力，EIS显示电荷转移电阻（R_ct
   ）仅为商业SnO的1/5。
3. 机理阐释：DFT计算证明Sn²⁺
   位点对OCHO的吸附能（-1.23 eV）显著低于Sn⁰
   （-1.87 eV）和Sn⁴⁺
   （-1.65 eV），促进甲酸盐脱附。原位红外光谱捕获到CO₂
   ^?
   信号减弱，验证中间体结合力弱化假设。

【结论】该研究通过精准调控Sn价态与纳米盘形貌，创制出迄今最高效的ECO₂
R制甲酸盐催化剂，其宽电位窗口高选择性特性可适配波动性可再生能源输入，为工业化碳中和技术提供新范式。作者团队（Huihui Bao、Tiyao Ren等）强调，Sn²⁺
位点与低配位边缘原子的协同作用是性能突破的关键，未来可拓展至其他金属氧化物催化剂设计。