新型四元OsZrTiZ（Z=Si, Ge, Sn, Pb）合金的结构、相变、磁性与电子特性第一性原理研究及其多功能设计启示

本研究通过第一性原理计算揭示了新型四元Heusler合金OsZrTiZ（Z=Si, Ge, Sn, Pb）的半金属特性与马氏体相变行为。研究人员发现OsZrTiSi/Ge具有显著相变能垒ΔEM 和c/a比（1.70-1.72），其四方相通过削弱过渡金属d电子局域化降低费米能级态密度。该工作为兼具铁磁形状记忆效应和半金属特性的Heusler合金设计提供了新思路。

　　

在功能材料领域，铁磁形状记忆合金（FSMA）因其独特的磁驱变形能力备受关注，这类材料能通过磁场调控实现大应变响应，在传感器、磁制冷等领域展现出巨大潜力。然而，传统FSMA面临相变温度调控困难、功能单一等瓶颈。与此同时，具有100%自旋极化率的半金属Heusler合金虽在自旋电子器件中前景广阔，但兼具半金属性和形状记忆效应的材料体系仍属罕见。

针对这一挑战，中国研究人员在《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》发表了关于新型四元Heusler合金OsZrTiZ（Z=Si, Ge, Sn, Pb）的系统研究。通过第一性原理计算，团队发现这类材料不仅具有优异的半金属特性，其中OsZrTiSi/Ge还表现出显著的马氏体相变行为，其四方相稳定化机制源于独特的电子重排效应。这一发现为开发多功能智能材料提供了全新设计范式。

研究采用维也纳从头算模拟软件包（VASP）进行密度泛函理论（DFT）计算，引入PBE-GGA泛函处理电子交换关联能，并对Os/Zr/Ti原子施加Hubbard U修正（2.2-3.0 eV）。通过弹性常数计算、声子谱分析和形成焓评估验证材料稳定性，结合态密度（DOS）和能带结构解析电子特性，最后通过能量-体积曲线确定相变路径。

结构与稳定性
晶体结构分析显示OsZrTiZ优选Type I占位（空间群F-43m），形成焓计算证实其热力学稳定性。弹性常数满足立方晶体的力学稳定性判据，声子谱无虚频证实动力学稳定性。特别值得注意的是，OsZrTiSi/Ge的四方相（c/a=1.70-1.72）比立方相能量更低，这种反常现象源于过渡金属d电子局域化的减弱。

电子与磁学特性
自旋分辨能带计算表明所有合金均呈现半金属性，费米能级处自旋极化率达100%。Os原子贡献主要磁矩（1.91-2.35 μ_B
），其5d电子与Zr/Ti的3d/4d电子形成杂化态。四方畸变导致反键态下移，显著降低费米能级附近的少数自旋通道态密度，这是稳定四方相的关键电子机制。

相变行为
能量-体积曲线揭示OsZrTiSi/Ge存在显著的马氏体相变能垒ΔE_M
（Si: 0.23 eV, Ge: 0.19 eV），对应c/a比分别为1.70和1.72。这种大晶格畸变源于电子重排驱动的Jahn-Teller效应，为磁-力耦合响应提供了微观基础。

该研究首次在四元Heusler体系中同时实现了半金属性和可调控相变特性，突破了传统功能材料的性能界限。通过揭示d电子局域化与晶格畸变的关联机制，为设计具有多场响应能力的智能材料提供了理论蓝图。特别是OsZrTiSi/Ge体系展现的大ΔE_M
特性，使其在宽温域应用中具备显著优势。这些发现不仅丰富了Heusler合金的物理内涵，更为开发下一代自旋电子器件和磁致动器指明了新材料方向。