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基于粘度调控的ChCl/ZnCl2 低共熔溶剂固载化实现高效CO2 分离
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月13日 来源:Journal of Membrane Science 8.4
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针对传统支撑液膜(SLM)中深共熔溶剂(DES)易泄漏的难题,研究人员通过温度响应性粘度调控策略,将ChCl/ZnCl2 DES稳定固载于聚四氟乙烯(PTFE)载体,构建出兼具高CO2 渗透性(104.8 Barrer)和优异选择性(CO2 /N2 =41.3)的SLM体系,其96小时连续运行的稳定性为工业碳捕集提供了新思路。
随着全球气候变化加剧,碳捕集与封存(CCUS)技术成为应对温室效应的关键手段。其中,膜分离技术因其能耗低、可规模化等优势备受关注。支撑液膜(SLM)通过将功能性液体嵌入多孔载体实现气体分离,但传统胺类溶剂存在挥发性强、降解快等问题。虽然离子液体(ILs)和深共熔溶剂(DES)作为替代材料展现出潜力,但溶剂泄漏和稳定性差仍是制约其工业应用的瓶颈。
针对这一挑战,江苏高校的研究团队在《Journal of Membrane Science》发表研究,创新性地利用ChCl/ZnCl2
DES的温度响应性粘度特性,通过80℃低粘度渗透和25℃高粘度锁定的策略,在聚四氟乙烯(PTFE)载体中实现溶剂稳定固载。该SLM体系不仅通过[ZnCl3
]-
与CO2
的可逆配位机制实现高效传输,更在96小时连续测试中保持性能稳定,为工业碳捕集提供了突破性解决方案。
关键技术方法包括:采用不同氢键供体(HBD)与ChCl合成系列DES;通过FT-IR和粘度测试表征氢键网络;利用变温浸渍法将DES负载于PTFE载体;采用气相渗透装置测试膜性能;结合溶解度参数和扩散系数分析传输机制。
主要研究结果
Membrane characterization
FT-IR分析证实DES中形成了-OH与[ZnCl3
]-
的氢键网络,粘度测试显示ChCl/ZnCl2
在25-80℃间具有显著的温度响应性(80℃时粘度仅25℃的1/15),为溶剂动态固载提供理论基础。
Gas separation performance
最优化的ChCl/ZnCl2
SLM表现出104.8 Barrer的CO2
渗透性,CO2
/N2
和CO2
/CH4
选择性分别达41.3和45.4,远超文献报道的ChCl/尿素体系(CO2
/CH4
=30.2)。
Transport mechanism
CO2
传输主要通过两种途径:(1)与[ZnCl3
]-
形成π配位复合物;(2)弱氢键作用促进分子扩散,活化能计算(15.2 kJ/mol)证实了配位主导机制。
Long-term stability
在0.2 MPa压力下连续运行96小时后,膜性能衰减<5%,PTFE孔径分布测试显示DES保有率>98%,突破传统SLM的寿命限制。
结论与意义
该研究开创性地利用DES本征粘度温度响应特性,实现了溶剂在多孔载体中的智能固载,解决了SLM领域长期存在的稳定性难题。通过Zn2+
-CO2
配位化学与氢键网络的协同设计,同时兼顾高渗透性和选择性。研究成果不仅为工业碳捕集提供了可规模化的膜技术方案,其"温度开关"式固载策略更为功能性液体材料的载体化提供了普适性方法。Jianfeng Yao团队的工作标志着DES基SLM从实验室走向工程应用的关键突破,被同行评价为"将物理智能引入膜设计的典范"。
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