南海北部海湾沉积物中239+240 Pu与137 Cs的累积迁移机制及源解析研究

本研究针对南海北部六大海湾（湛江湾、大亚湾等）沉积物中239+240 Pu和137 Cs的分布特征展开多维度解析，通过SF-ICP-MS和γ能谱技术测定核素活度浓度，结合240 Pu/239 Pu原子比溯源PPG（太平洋试验场）贡献率（35%-66%），并采用ADE（平流-扩散方程）模型量化沉积速率（0.12-1.02 cm/a）与扩散系数（0.13-1.15 cm2 /a），揭示了海湾环境参数对核素迁移的关键调控作用，为核污染海洋监测提供科学依据。

　　

核能时代的阴影从未远离海洋。20世纪大规模核试验在太平洋遗留的放射性物质，如同定时炸弹般潜伏在海底沉积物中。其中钚同位素^239+240
Pu（半衰期分别为24,110年和6,561年）因其多重价态和颗粒吸附特性，成为研究海洋污染物迁移的"黄金示踪剂"。南海作为西太平洋最大的边缘海，其北部海湾系统既是陆源污染的汇集区，又是大洋环流影响的敏感带。然而，这些海湾如何记录核爆沉降的历史？不同来源的钚如何在海湾环境中"安家落户"？这些科学谜题亟待破解。

来自苏州大学、国家自然科学基金委等机构的研究团队选取南海北部6个典型海湾（湛江湾、大亚湾、雷州湾等）的7个沉积柱，运用高精度质谱（SF-ICP-MS）和γ能谱技术，首次系统揭示了^239+240
Pu与¹³⁷
Cs的垂直分布特征及其环境控制机制。研究创新性采用²⁴⁰
Pu/²³⁹
Pu原子比指纹技术，量化了太平洋试验场（PPG）源钚的贡献比例，并通过平流-扩散方程（ADE）模型解析了核素迁移的关键参数。相关成果发表在《Marine Pollution Bulletin》，为海洋放射性污染监测提供了重要基线数据。

关键技术包括：1）SF-ICP-MS（扇形磁场电感耦合等离子体质谱）测定^239+240
Pu活度；2）γ能谱分析¹³⁷
Cs分布；3）ADE模型拟合沉积速率（v）与扩散系数（D）；4）沉积柱样品取自南海北部6海湾7个站位，覆盖不同水动力环境。

【研究区域与样品特征】
研究区域涵盖南海北部6个水文特征迥异的海湾。例如雷州湾呈葫芦形半封闭结构，内港存在10-20m深的溺谷地形；大亚湾则受珠江冲淡水影响显著。这种环境多样性为研究核素行为的环境敏感性提供了天然实验室。

【^239+240
Pu与¹³⁷
Cs活度分布】
沉积柱中^239+240
Pu呈现单峰或双峰分布，最高活度达0.6 Bq/kg（大鹏湾），而湛江湾仅0.085 Bq/kg。这种差异与有机质含量（0.67-4.64%）显著相关，证实颗粒有机碳是核素"捕手"。¹³⁷
Cs分布与之相似但活度高1-2个数量级（最高2888 Bq/m²
），反映二者吸附机制的差异。

【源解析与迁移参数】
²⁴⁰
Pu/²³⁹
Pu原子比（0.178-0.36）显示PPG源贡献占35-66%，证实北赤道流-黑潮系统将PPG钚输运至南海。ADE模型反演显示：沉积速率v为0.12±0.07至1.02±0.07 cm/a，扩散系数D为0.13±0.01至1.15±0.24 cm²
/a，二者均呈现海湾特异性。例如大亚湾高v值（1.02 cm/a）与其强水动力环境吻合。

这项研究构建了南海核污染沉积的"时空档案"，揭示海湾环境参数对核素归趋的调控规律。特别发现粗颗粒沉积物海湾（如湛江湾）因吸附能力弱导致核素库存显著降低，这为核污染风险评估提供了关键判别指标。随着核能应用增加，该成果对建立海洋放射性预警系统具有重要实践价值，也为全球边际海污染物迁移研究提供了中国案例。