低成本氧缺陷氧化铝薄膜的结构与电子特性调控及其在半导体器件中的应用研究

本研究针对低成本高性能材料需求，开发了溶胶-凝胶旋涂法制备非化学计量比氧化铝薄膜(AlOx )的新工艺。通过调控旋涂速率(750-1800 rpm)实现了对晶粒尺寸(~2 nm)、表面形貌及电子结构的精确控制，获得Al/O≈1.0的50 nm均匀薄膜。结合XPS/UPS光电子能谱与DFT计算，证实氧空位(VO )可调控能带结构，为宽禁带半导体应用提供经济高效的解决方案。

　　

在材料科学领域，降低成本和提升性能始终是两大核心命题。氧化铝(Al₂
O₃
)作为重要的宽禁带半导体材料，因其高硬度、优异的热稳定性和介电特性，在电子器件、光学涂层等领域具有广泛应用。然而传统制备方法如化学气相沉积(CVD)或原子层沉积(ALD)成本高昂，而现有低成本工艺又难以精确控制材料的电子特性。特别是氧空位(V_O
)作为氧化铝中最常见的点缺陷，虽能通过引入带隙中间态来调控电子结构，但其形成机制与性能调控仍缺乏系统性研究。

为解决这一难题，研究人员开发了创新的溶胶-凝胶旋涂技术，通过精确控制工艺参数制备出具有可控氧缺陷的非化学计量比氧化铝薄膜(AlO_x
)。研究发现，旋涂速率在1500 rpm以上时可获得厚度约50 nm、晶粒尺寸约2 nm的均匀薄膜，且Al/O摩尔比稳定在1.0左右。通过多种表征手段的协同分析，证实氧空位能有效调节材料的电子结构，为开发低成本高性能半导体器件提供了新思路。该成果发表在《Materials Research Bulletin》期刊。

研究采用了几项关键技术：1) 优化溶胶-凝胶配方，以异丙醇铝为前驱体，通过精确控制水解缩聚过程制备稳定溶胶；2) 采用不同旋涂速率(750-1800 rpm)在硅基底上成膜，结合1050°C退火处理诱导氧空位形成；3) 综合运用原子力显微镜(AFM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外光电子能谱(UPS)和光谱椭偏仪(SE)进行多尺度表征；4) 采用密度泛函理论(DFT)计算不同Al/O比模型的电子态密度(DOS)，为实验数据提供理论支撑。

3.1 表面形貌分析
通过非接触式原子力显微镜(NC-AFM)观察发现，旋涂速率低于1500 rpm时薄膜存在微裂纹和凹陷，而高于1600 rpm时可获得均匀表面。统计显示晶粒平均高度(Z_med
)从6.5 nm(750 rpm)降至2 nm(1800 rpm)，等效圆盘半径则随转速增加而增大。椭偏仪测量证实薄膜厚度稳定在50 nm左右，且高转速样品厚度偏差更小。

3.2 化学与电子特性
XPS分析显示所有样品均呈现氧缺陷特征，Al/O比在1.0附近波动。值得注意的是，1500 rpm成为性能分界点：低于该转速时化学组成和电子特性分散，而高于该值时参数趋于稳定。UPS测量显示价带顶(E_V
)与费米能级(E_F
)的间距(E_F
-E_V
)在4.7-4.9 eV范围内可调，且表面与体相的电子特性存在差异——UPS(信息深度~2 nm)测得的值高于XPS(6-9 nm)，表明晶粒表面因退火过程中的氧优先吸附而呈现更明显的绝缘特性。

DFT计算直观展示了氧空位对电子结构的调控机制：当Al/O比从0.8增至1.33时，缺陷态逐渐填满带隙，E_F
-E_V
值降低，材料导电性增强。特别当Al/O=1.33时，缺陷态几乎覆盖整个带隙，预示向金属性转变的趋势。

这项研究通过创新的低成本工艺实现了氧化铝薄膜性能的精确调控，其科学价值主要体现在三方面：首先，建立了旋涂速率-形貌-电子特性的关联规律，确定1500 rpm为获得稳定性能的临界阈值；其次，通过实验与理论的结合，明确了氧空位浓度与电子结构变化的定量关系；最后，开发的溶胶-凝胶工艺在保持薄膜质量的同时大幅降低生产成本，为半导体工业的规模化应用提供了可行方案。

研究还发现，碳污染主要存在于薄膜表面且易于通过离子清洗去除，这一特性显著提升了材料的工艺兼容性。与传统的真空沉积技术相比，该方法在保持性能相当的前提下，将生产成本降低了一个数量级，完美呼应了材料科学领域"高性能-低成本"的双重追求。这些发现不仅为氧化铝基器件的设计提供了理论指导，其研究范式也可拓展至其他过渡金属氧化物体系的研究中。