ApmimBr离子液体修饰银基电催化剂高效催化CO2 还原制CO的研究

针对CO2 电催化还原反应（CO2 RR）中CO2 传质受限的难题，研究人员通过水热合成与原位电还原技术，开发了ApmimBr离子液体修饰的Ag-ApmimBr/KB电催化剂。该催化剂在流动池中表现出95.1%的CO法拉第效率（FECO ）和>90%的宽电位窗口稳定性，其性能提升源于ApmimBr对Ag活性位点电子结构的调控及CO2 富集微环境的构建，为CO2 RR催化剂设计提供了新思路。

　　

随着全球碳中和目标的推进，将二氧化碳（CO₂
）转化为高附加值化学品的技术成为研究热点。然而，电催化CO₂
还原反应（CO₂
RR）仍面临CO₂
溶解度低、传质受限等挑战，尤其在工业级高电流密度条件下，传统催化剂难以维持高选择性和稳定性。银（Ag）虽能选择性生成一氧化碳（CO），但其活性位点与反应微环境的协同调控仍是难点。

为解决这一问题，浙江理工大学的研究团队创新性地将1-氨基丙基-3-甲基咪唑溴盐（ApmimBr）离子液体引入Ag基催化剂设计，通过水热合成与原位电还原两步法构建了Ag-ApmimBr/KB复合催化剂。研究发现，ApmimBr不仅参与AgBr前驱体向金属Ag的转化过程，优化了Ag活性位点的电子结构，还利用其高CO₂
吸附特性在电极-电解质界面构建了CO₂
富集微环境。在流动池测试中，最优配比的Ag_1.0
-ApmimBr_1.5
/KB催化剂在-0.9 V（vs. RHE）下实现了95.1%的CO法拉第效率（FE_CO
），且在-0.7 V至-1.0 V宽电位范围内保持>90%的选择性，连续运行10小时后仍维持80%以上的FE_CO
。该成果发表于《Materials Science and Engineering: B》，为CO₂
RR催化剂的双重调控（活性位点设计+微环境工程）提供了新范式。

关键技术方法包括：1）通过水热法将ApmimBr与Ketjen Black（KB）载体复合；2）调控AgNO₃
与ApmimBr比例合成系列AgBr-ApmimBr/KB前驱体；3）采用原位电还原将AgBr转化为金属Ag活性相；4）利用流动池评估CO₂
RR性能。

Results and Discussion
催化剂表征显示，ApmimBr的引入使Ag纳米颗粒均匀分散于KB载体，形成丰富的界面活性位点。电化学测试表明，Ag_1.0
-ApmimBr_1.5
/KB的CO分电流密度达31.2 mA cm^-2
，显著优于未修饰样品。原位光谱证实ApmimBr能稳定*COOH中间体并促进CO脱附，同时其咪唑环通过静电作用富集CO₂
分子，形成局部高浓度反应区域。

Conclusion
该研究通过离子液体介导的双重调控策略，同步优化了Ag催化剂的本质活性和界面微环境。ApmimBr的氨基与咪唑环协同作用，既调节了Ag的d带中心位置以优化*COOH吸附能，又通过构建CO₂
“分子陷阱”缓解传质限制。这种“一石二鸟”的设计理念可拓展至其他贵金属催化剂体系，对推动CO₂
电催化转化技术的工业化应用具有重要指导意义。