空位缺陷与空穴掺杂对InTe单层电子及磁学特性的调控机制研究

本研究通过第一性原理计算揭示了InTe单层材料在空位缺陷(nM@InTe/nX@InTe)和空穴掺杂(M=Mg/Cd; X=P/As)作用下的电子结构与磁学性质演变。发现单空位虽保持非磁性但导致带隙缩减30.88%-44.12%，而空穴掺杂可诱导0.91-0.98μB 磁矩并实现非磁半导体→磁性半导体/半金属相变，为二维材料在自旋电子学应用提供了新策略。

　　

【研究背景】
在自旋电子学器件研发的浪潮中，二维材料因其独特的量子限域效应成为理想载体。然而，绝大多数二维半导体如过渡金属二硫化物(TMDs)缺乏本征磁性，传统过渡金属掺杂又面临工艺复杂、热稳定性差等挑战。III-VI族化合物InTe单层因其墨西哥帽状(Mexican hat-like)价带结构和可调带隙备受关注，但如何通过非过渡金属掺杂实现可控磁化仍是悬而未决的关键问题。

【研究方法】
研究人员采用密度泛函理论(DFT)结合投影缀加波(PAW)方法，通过VASP软件包进行第一性原理计算。采用GGA-PBE泛函处理电子交换关联作用，平面波截断能设为500 eV。体系构建包含：1)本征InTe单层优化；2)In/Te位单空位及多空位模型；3)In位Mg/Cd掺杂(n=1,2,4)和Te位P/As掺杂体系。通过Bader电荷分析、能带结构计算和磁矩量化等手段系统评估缺陷效应。

【研究结果】

1. 本征InTe单层
   优化获得晶格常数a=4.38 ?，证实其为间接带隙(1.36 eV)非磁半导体。价带顶由In-p_z
   /Te-p_z
   轨道杂化形成独特的墨西哥帽状色散，导带底主要由In-s态构成。

2. 空位缺陷影响
   单In空位使带隙缩减30.88%，单Te空位导致44.12%带隙下降，但二者均保持非磁性。电荷重分布分析表明空位引起局域态出现在费米面附近。

3. 空穴掺杂效应
   • 磁性起源：In位掺杂(1M@InTe)磁矩(0.91-0.98μ_B
   )主要来自掺杂位下方的In/Te原子；Te位掺杂(1X@InTe)则源于P/As杂质本身。
   • 电子相变：所有单掺杂体系均实现非磁半导体→磁性半导体转变，自旋极化带隙由新引入的中间gap态决定。4Cd@InTe因自旋向下态金属化呈现半金属性。
   • 电荷转移：Bader分析证实Mg/Cd失去电子而P/As获得电子，与掺杂原子电负性趋势一致。

【结论与意义】
该研究首次系统阐明了非过渡金属掺杂在InTe单层中诱导d⁰
磁性的微观机制，突破传统过渡金属掺杂的局限。通过精准控制掺杂类型(Mg/Cd/P/As)和浓度(n=1,2,4)，可实现从磁性半导体到半金属的可控调制，特别是4Cd@InTe体系的半金属特性为自旋注入器件设计提供新思路。研究成果发表于《Materials Science in Semiconductor Processing》，为III-VI族二维材料在低功耗自旋电子器件中的应用奠定理论基础。