基于分层多奖励强化学习的硅烯原子间势场开发与性能评估：突破二维材料多态性模拟瓶颈

研究人员针对二维材料硅烯(Silicene)多态性模拟精度不足的问题，采用分层多奖励强化学习(RL)结合连续蒙特卡洛树搜索(c-MCTS)技术，优化了Tersoff势函数参数。该研究开发的ML-Tersoff模型在七种硅烯多晶型的结构、能量、弹性常数及声子色散预测中显著优于现有方法，误差降低30%，首次实现单一势函数对低维材料复杂性质的统一描述，为二维材料设计提供高效计算工具。

　　

二维材料硅烯因其独特的蜂窝状褶皱结构和优异的电子迁移率（10⁵
cm²
V^-1
s^-1
），在柔性电子和量子计算领域展现出巨大潜力。然而其丰富的多态性（polymorphism）导致传统分子动力学模拟面临严峻挑战：现有原子间势函数（interatomic potential）如Tersoff-2007、Stillinger-Weber（SW）等难以同时准确预测不同硅烯多晶型的结构、力学和热学性质。更复杂的第一性原理计算（DFT）虽精度高，但无法满足大尺度模拟需求。这种"精度-效率"的矛盾严重制约了硅烯在器件应用中的性能预测与设计优化。

为解决这一难题，美国阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory）的研究团队创新性地将分层多奖励强化学习（Hierarchical Multi-Reward RL）与连续蒙特卡洛树搜索（c-MCTS）算法相结合，对经典Tersoff势函数的14维参数空间进行全局优化。该研究成果以《Development and assessment of hierarchical multi-reward reinforcement learning based potential for silicene with state-of-the-art models》为题发表在《Materials Today Advances》，首次实现了单一势函数对七种硅烯多晶型（包括低褶皱、平面等结构）的跨性质精准预测。

研究团队采用三项关键技术：1）连续蒙特卡洛树搜索算法通过独创的"唯一性函数"和"窗口缩放策略"解决高维参数空间搜索难题；2）分层目标评估框架优先保障晶格常数（lattice constants）等基础性质，再逐步优化弹性常数（C₁₁
, C₁₂
）等高阶指标；3）基于LAMMPS的分子动力学平台实现多尺度性质验证。通过超2000次参数迭代，最终获得ML-Tersoff和ML-Tersoff-1两套优化参数集。

在结构预测方面，ML-Tersoff对训练集两种多晶型的晶格常数预测误差<2.5%，显著优于Tersoff-2017（4.18%）和MEAM（4.08%）。对于测试集的五种高能多晶型，其平均绝对百分比误差（MAPE）为30.34%，保持最低水平。特别值得注意的是，该模型首次准确再现了低褶皱硅烯（polymorph 1）的弹性常数C₁₁
（误差仅2%），而传统SW势甚至无法维持其动力学稳定性。

热力学性质预测更凸显模型优势。通过分析声子色散曲线发现，ML-Tersoff准确捕捉到ZA（面外声学）模式的负Grüneisen参数特征，这是理解二维材料反常热膨胀的关键。基于此预测的硅烯热导率为38 W/m·K，与DFT基准值（36.2 W/m·K）偏差仅5%，而Tersoff-2007的预测误差高达400%。在力学性能方面，模型对armchair方向断裂应变的预测误差（57%）较ReaxFF（114%）降低一倍，证实其动态模拟可靠性。

深入分析揭示性能提升的核心机制：1）键序项（bond-order term）中角度依赖函数g(θ)的优化使三体相互作用描述更精确；2）参数敏感性分析显示λ₃
（1.38 ?^-1
）和γ（1.009）对多晶型区分起决定性作用；3）动态稳定性测试表明，ML-Tersoff-1因g(θ)幅值较低，在剪切弹性常数C₆₆
预测中表现更优（误差4%），印证键序项微调可针对性改善特定性质。

该研究突破传统势函数开发范式，其创新性体现在：1）建立首个基于RL的硅烯多晶型专用势函数库；2）证实原始Tersoff形式经优化可媲美神经网络势（NNP）精度；3）开源c-MCTS算法为其他二维材料（如磷烯、砷烯）势函数开发提供通用框架。正如作者Pierre Darancet指出："修改短程模型中的角度项对捕获低维系统结构多样性至关重要"。这项工作不仅解决了硅烯多尺度模拟的精度瓶颈，其方法论对开发MoS₂
等复杂二维材料的力场具有重要借鉴意义，将加速新型纳米器件的计算辅助设计进程。