双催化剂策略实现液晶弹性体的驱动稳定性与高效可重构性

【字体: 时间:2025年06月13日 来源:Materials Today 21.1

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  针对动态共价键液晶弹性体(LCEs)在长期驱动稳定性和可重构性之间的平衡难题,研究人员创新性提出双催化剂策略,通过挥发性催化剂和热潜伏催化剂的时空协同作用,实现了10,000次循环驱动稳定性(远超文献记录的1,000次)和高效再编程能力,为智能软材料在机器人、生物医学等领域的应用提供新范式。

  

液晶弹性体(Liquid Crystal Elastomers, LCEs)作为兼具液晶各向异性和聚合物弹性的智能材料,在软体机器人、可穿戴设备等领域展现出巨大潜力。然而,动态共价键(Dynamic Covalent Bonds, DCBs)的引入虽赋予LCEs可重构性,却因服务温度范围内的可逆反应导致驱动稳定性下降——这一矛盾长期制约其实际应用。现有解决方案往往顾此失彼:降低催化剂活性会牺牲再加工效率,正交刺激设计限制系统普适性,而高能动态键又削弱重构能力。如何突破这一"稳定性-可重构性"的权衡困境,成为领域内亟待解决的科学问题。

针对这一挑战,中国的研究团队在《Materials Today》发表创新成果,提出双催化剂协同策略。该研究通过挥发性催化剂与热潜伏催化剂的时空精准调控,首次在单一LCEs体系中同步实现10,000次循环驱动稳定性(较现有记录提升10倍)和高效再编程能力。关键技术包括:1)基于硫醇-迈克尔加成反应构建LCEs网络;2)挥发性催化剂(三氮杂双环癸烯/TBD与氰基乙酸/CA复合物)在取向温度下的可控蒸发;3)热潜伏催化剂(二丙胺/DPA复合物)在130°C激活温度的时空控制;4)通过差示扫描量热法(DSC)和动态机械分析(DMA)验证材料性能。

【材料设计与双催化剂策略】
研究团队设计由介晶RM82与C6BAPE(摩尔比1:1)、链延伸剂EDDET和交联剂PETMP组成的LCEs网络。关键创新在于引入TBD-CA挥发性催化剂(阶段一)和DPA-CA热潜伏催化剂(阶段二),二者均促进酯交换反应但功能独立。DSC证实潜伏催化剂在130°C(T
a
)以下保持惰性,确保驱动稳定性。

【驱动稳定性验证】
在60°C驱动温度下(远低于T
a
),挥发性催化剂完全蒸发后的LCEs表现出超常稳定性。动态机械测试显示储能模量保持率>95%,经历10,000次热循环后仍维持精确可逆形变,而传统动态共价LCEs通常在1,000次循环后失效。

【高效再编程实现】
当温度升至T
a
以上,DPA-CA催化剂释放强碱触发快速酯交换。再编程效率较单催化剂体系提升3倍,且再加工后的样品仍能保持5,000次以上稳定驱动。空间选择性激活还可实现局部取向梯度,构建传统方法难以实现的复杂3D形变模式。

该研究突破性地解决了动态共价LCEs领域"稳定驱动与高效重构不可兼得"的核心矛盾。挥发性催化剂与热潜伏催化剂的协同设计,不仅将驱动寿命延长至应用需求阈值(10,000次),同时保留完全再加工能力。时空可控的催化剂激活机制更拓展了复杂形变编程的可能性。这一策略具有普适性意义,可推广至其他动态共价网络体系,为下一代智能软材料设计提供新范式。研究团队指出,未来通过催化剂组合优化和激活温度梯度设计,有望进一步拓展材料在生物医学微创器械、自适应航空航天结构等领域的应用边界。

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