综述：实现全固态电池中富锂锰基正极材料的高容量：问题与机遇

（编辑推荐）本综述聚焦全固态电池（ASSBs）与富锂锰基正极（LRM）的结合，系统探讨了其高容量优势与现存挑战（如动力学迟缓、界面反应复杂等），并提出多尺度改性策略，为设计高能量密度（>500 Wh kg?1 ）LRASSBs提供理论指导。

　　

Abstract
高能量密度全固态电池（ASSBs）被视为下一代储能系统的核心方向，而富锂锰基正极（LRM）因其超高容量（>250 mAh g^?1
）和阴离子氧化还原特性成为研究热点。然而，LRM在ASSBs中面临动力学迟滞、界面副反应和循环衰减等关键问题，其实际容量远低于理论值。本文从材料本征特性、界面调控和复合电极设计三方面解析容量失效机制，并提出跨尺度优化方案。

Introduction
传统液态锂电池（LIBs）受限于易燃电解液和低能量密度（<450 Wh kg^?1
），而ASSBs采用固态电解质（SSEs）可兼容锂金属负极与高容量正极。LRM凭借独特的Li₂
MnO₃
相与阳离子/阴离子协同氧化还原反应，在ASSBs中展现出853 Wh kg^?1
的潜力。但LRASSBs的首次库伦效率（ICE）低下、电压衰减等问题亟待解决。

Recent Progress of LRASSBs
目前LRASSBs已尝试硫化物（LPSCl）、氧化物（LLZO）和卤化物（LIC）等多种SSEs。硫化物电解质（如Li₁₀
GeP₂
S₁₂
）虽离子电导率高（10^?2
S cm^?1
），但易与LRM发生界面反应；氧化物SSEs（如Li₇
La₃
Zr₂
O₁₂
）化学稳定性优异，但刚性界面接触差导致电荷传输受阻。

Capacity Mechanisms and Issues
LRM的容量源于Li₂
MnO₃
相活化与过渡金属（Ni/Mn）氧化还原。在ASSBs中，固态界面限制了Li⁺
扩散，且高电压（>4.5 V vs. Li⁺
/Li）诱发SSEs分解，导致不可逆容量损失。

Multiscale Strategies

1. 材料层面：通过表面包覆（如LiNbO₃
   ）抑制Li₂
   MnO₃
   相分解；
2. 界面层面：构建梯度缓冲层（如Li₃
   InCl₆
   ）缓解化学不相容性；
3. 电极层面：优化复合电极孔隙率提升离子/电子传导网络。

Summary and Outlook
未来需开发兼具高离子电导率与界面稳定性的新型SSEs，并借助原位表征技术揭示LRM在ASSBs中的动态演化机制。通过多学科交叉设计，LRASSBs有望突破500 Wh kg^?1
的实用化瓶颈。