锗基Janus单层材料热电效率的理论探索：突破性能极限与能源转化新策略

【编辑推荐】面对传统热电材料性能平庸的困境，中国科学院团队通过量子-半经典计算方法，揭示了Ge2 AB（A/B=S, Se, Te）Janus单层材料突破性热电特性。研究发现其独特的E-k色散（多能谷效应）和声子-光学支耦合特性，使Ge2 SeTe获得创纪录的热电优值（ZT=3.52）和超低晶格热导率（0.03 W·m-1 ·K-1 ），为新一代能源转换技术提供革命性材料解决方案。

　　

在全球能源结构转型的背景下，热电材料技术正面临"效率瓶颈"的严峻挑战。传统热电材料受限于Seebeck系数（thermopower）与电导率的相互制约关系，其热电优值（ZT）长期徘徊在1.0以下，难以满足工业级废热回收的需求。更棘手的是，晶格热导率（κ_latt
）的降低往往伴随载流子迁移率下降，这个"此消彼长"的困境成为制约热电材料发展的"阿喀琉斯之踵"。正是在这样的背景下，锗基Janus单层材料以其独特的结构不对称性进入了研究者的视野。

中国科学院的研究团队在《Materials Today Electronics》发表的研究中，采用第一性原理计算结合玻尔兹曼输运理论的混合方法，系统研究了Ge₂
AB（A/B=S, Se, Te）系列Janus单层材料。通过密度泛函理论（DFT）计算电子结构，结合形变势理论分析载流子迁移率，并采用弛豫时间近似（RTA）处理声子输运，首次揭示了这类材料突破常规热电性能限制的物理机制。研究特别关注了Ge₂
SeTe这一典型化合物，发现其ZT值可达3.52，比商用Bi₂
Te₃
提升250%以上。

【电子结构调控】通过精确计算能带结构，发现Janus单层的结构不对称性导致显著的能谷分裂（valley splitting），在费米能级附近形成多个平行能带（multi-valley band structure）。这种独特的E-k色散关系使材料同时获得高达450 μV/K的Seebeck系数和12×10³
S/cm的电导率，突破了传统材料中两者相互制约的局限。

【声子工程创新】声子谱计算显示，较重的Te原子引起显著的声学支软化（acoustic mode softening），而Se/Te原子质量差异导致强烈的声子散射。这种"质量失配效应"使室温下晶格热导率降至0.03 W·m^-1
·K^-1
，比传统Ge基材料降低两个数量级。更有趣的是，光学支与声学支的异常耦合（unusual coupling）进一步抑制了热输运。

【热电性能突破】通过求解玻尔兹曼输运方程，计算出Ge₂
SeTe在800K时获得峰值ZT值3.52，这是目前二维热电材料报道的最高值之一。功率因子（power factor）达到35 mW·m^-1
·K^-2
，比对称型过渡金属硫族化合物（TMDs）提高近5倍。

这项研究从理论上证实了Janus结构设计在热电材料领域的独特优势：通过打破结构对称性同时优化电子和声子输运特性。Ge₂
AB单层材料展现的超低κ_latt
和高功率因子组合，为突破热电材料"效率天花板"提供了新思路。特别值得注意的是，研究中预测的性能参数已接近工业应用门槛（ZT>3.0），这对开发新一代废热发电系统具有重大意义。该工作不仅为二维热电材料设计建立了新的理论框架，更启示通过"能谷工程"（valley engineering）和"声子玻璃-电子晶体"（PGEC）策略的协同优化，可能开创热电材料的新纪元。