综述：机器学习加速钙钛矿太阳能电池中离子液体的研究：机遇与挑战

这篇综述系统探讨了机器学习（ML）在钙钛矿太阳能电池（PSCs）离子液体（IL）研究中的应用潜力。文章梳理了IL作为添加剂和界面修饰层提升PSCs效率（PCE）和稳定性的机制，提出ML可加速IL筛选与优化，并针对数据稀缺、分子描述符构建等挑战提出多模态深度学习（MDN）和动态分子指纹框架，为未来研究提供新思路。

　　

引言

过去十年，钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光电转换效率（PCE）已突破26.7%，媲美传统硅基技术，但稳定性仍是商业化瓶颈。离子液体（IL）因其独特的物理化学性质成为提升PSCs性能的新兴材料，但其多样性使得传统试错法效率低下。机器学习（ML）凭借处理非线性问题的能力，为IL的快速筛选和机制解析提供了新路径。

离子液体的特性与应用

基本特性
IL由不对称有机阳离子（如咪唑铵、吡啶铵）和无机/有机阴离子（如BF₄
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、TFSI^?
）组成，具有低熔点、高稳定性和可调性。其环境友好、宽液态范围等特性使其在PSCs中兼具添加剂和界面修饰功能。

在PSCs中的双重角色

1. 添加剂：IL如HMImCl可调控钙钛矿结晶过程，减少针孔缺陷，使薄膜粗糙度（RMS）从76.1 nm降至23.4 nm，并延长载流子寿命至42.57 ns。
2. 界面层：BMIMBF₄
   修饰TiO₂
   界面后，电子迁移率提升3.5倍，器件PCE达19.62%，且85%初始效率在高温高湿下保持100小时。

机器学习工作流程

1. 数据整合：从实验、模拟或开放数据库（如Perovskite Database）提取多维数据，包括分子结构、器件参数（J_SC
   、V_OC
   ）和形貌图像（SEM/XRD）。
2. 特征工程：通过RDKit生成分子指纹（如ECFP、Morgan），结合PCA降维筛选关键特征（如偶极矩、氢键受体数）。
3. 模型构建：对比随机森林（RF）、XGBoost和图神经网络（GNN），其中GNN因能解析IL的原子-键图结构而更具潜力。
4. 模型解释：SHAP分析揭示偶极矩（>3.3）和HOMO-LUMO能隙（<0.29 eV）是钝化效果的核心指标。

挑战与解决方案

1. 数据稀缺：多模态深度学习（MDN）融合表格数据（如能级排列）与图像数据（如晶粒尺寸），提升小数据集下的预测鲁棒性。
2. 分子描述符局限：动态加权框架整合7类指纹（如MACCS、PubChem），通过贝叶斯优化自适应调整权重。
3. 黑箱模型：结合SHAP与PDP（部分依赖图）解析IL阳离子对V_OC
   的影响机制，指导分子设计。

未来展望

ML与IL研究的结合将推动PSCs走向高通量设计，而跨学科合作（计算化学+自动化实验）有望突破现有效率极限，加速商业化进程。