基于2H–WSe2 缓冲层的CsPbF3 钙钛矿太阳能电池界面工程机理与性能调控研究

针对钙钛矿太阳能电池(PSCs)中界面能级失配和稳定性不足的问题，研究人员通过密度泛函理论(DFT)探究了2H–WSe2 缓冲层对CsPbF3 钙钛矿界面结构与性能的调控机制。研究发现WSe2 可构建II型能带结构，形成>1.6 eV的势垒抑制载流子复合，使异质结光吸收系数提升1.8倍，最终实现11.801%的转换效率(PCE)，为高效稳定PSCs设计提供了新思路。

　　

钙钛矿太阳能电池(PSCs)在过去十年中实现了从3.8%到26.41%的惊人效率飞跃，但界面能级失配和稳定性问题仍是制约其发展的关键瓶颈。特别是全无机钙钛矿CsPbF₃
虽具有优异的载流子迁移率和疏水性，却因较大带隙被研究者忽视。与此同时，传统缓冲层材料如TiO₂
和有机分子存在能级调节范围有限、易降解等问题。如何通过界面工程打破钙钛矿带隙-稳定性-效率的权衡关系，成为领域内亟待解决的难题。

针对这一挑战，天津企业科技特派员项目支持的研究团队在《Materials Today Chemistry》发表重要成果。研究人员独辟蹊径地选择具有可调带隙特性的2H–WSe₂
作为缓冲层材料，通过密度泛函理论(DFT)系统揭示了其对CsPbF₃
钙钛矿界面性能的调控机制。研究采用维也纳从头算模拟软件包(VASP)进行结构优化与光电计算，通过广义梯度近似(GGA-PBE)方法求解电子结构，并利用Solar Design软件模拟器件性能。

能级调控机制
通过控制WSe₂
(001)晶面层数发现，单层WSe₂
与CsPbF₃
(001)通过范德华力构建的II型能带结构最为理想。界面极化场诱导的电子重排和W-d
态能级分裂使结构稳定性显著提升(E
_bin

=-40.75 eV)，同时将CsPbF₃
带隙缩小0.852 eV，拓宽了光吸收范围。

载流子动力学优势
CsPbF₃
/WSe₂
界面形成>1.6 eV的高势垒，有效抑制电子-空穴复合。在381 nm波长处异质结光吸收系数(α)是纯钙钛矿的1.8倍，近红外区吸收能力更提升2倍以上，证实了WSe₂
对光捕获能力的显著增强。

器件性能突破
模拟显示基于该异质结的PSCs实现11.801%的转换效率(PCE)。WSe₂
不仅通过界面钝化保护钙钛矿层免受H₂
O侵蚀，其极薄的特性还保证了光透过率，完美平衡了效率与稳定性需求。

该研究首次从电子结构层面阐明了WSe₂
缓冲层对CsPbF₃
的能级调控机制，突破了传统卤化物钙钛矿中带隙与稳定性的反比关系。作者Guanghui Lei等提出的"单层WSe₂
界面工程"策略，为设计高效稳定PSCs提供了普适性方案，特别对开发被忽视的宽带隙钙钛矿体系具有重要指导意义。这项工作不仅深化了对二维材料/钙钛矿界面耦合机制的理解，更为突破肖克利-奎伊瑟极限(SQ极限)提供了新思路。