C720 富勒烯三维网络的界面交联构建及其力学-热输运性能调控机制

本研究针对三维富勒烯网络材料界面键合机制不明、性能调控困难等问题，通过分子动力学（MD）模拟系统探究了空位浓度诱导的C720 富勒烯界面sp/sp2 /sp3 杂化键演化规律，揭示了5%-20%缺陷浓度下材料从层状失效到脆性断裂的力学行为转变及热导率提升机制，为高性能碳基纳米材料设计提供了理论支撑。

　　

在碳纳米材料家族中，富勒烯以其独特的笼状结构区别于碳纳米管（CNTs）的一维管状结构和石墨烯的二维平面结构。虽然CNTs和石墨烯的力学、热学性能研究已较为成熟，但由富勒烯构建的三维网络材料仍存在关键科学问题：如何通过界面化学键调控实现性能优化？现有研究表明，CNTs和石墨烯的缺陷工程可显著改变材料性能，但这一规律是否适用于三维富勒烯网络尚属未知。更棘手的是，富勒烯网络的界面键合涉及复杂的sp/sp²
/sp³
杂化态竞争，其结构演化与力学-热学性能的关联机制亟待揭示。

针对这一挑战，来自合肥先进计算中心等机构的研究团队在《Materials Today Nano》发表重要成果。研究人员创新性地以C₇₂₀
富勒烯为基本单元，通过引入0%-20%梯度空位浓度，构建了具有简单立方堆垛结构的三维网络模型（含27个C₇₂₀
，总计19,440个原子）。采用分子动力学（MD）模拟结合高温热退火技术，系统研究了空位诱导的界面共价键形成过程，首次阐明了不同缺陷浓度下材料的力学失效模式转变规律和热输运增强机制。

关键技术方法
研究采用LAMMPS软件进行分子动力学模拟，使用AIREBO势函数描述碳原子相互作用。通过控制初始空位浓度（0%-20%）构建对比模型，经2000K高温退火和300K弛豫后，采用OVITO分析原子构型。力学性能测试通过单轴拉伸/压缩模拟实现，热导率计算采用非平衡分子动力学（NEMD）方法。

研究结果

1. 原子结构特征
高分辨原子构型分析显示，热退火后的界面区域形成sp/sp²
/sp³
混合杂化键网络。其中sp和sp²
键主导界面连接强度，而sp³
键主要出现在空位重构区域。值得注意的是，5%缺陷浓度时体系呈现无序态，而10%-20%浓度下仍保持初始立方堆垛。

2. 力学行为调控
拉伸测试表明：5%缺陷样品呈现层状渐进失效，应变可达20%；而10%-20%缺陷样品则表现为突发性脆性断裂。压缩过程中，所有样品均出现承载能力"先增后减"现象，这与sp³
键重排导致的密度波动直接相关。

3. 热输运性能
界面连接数增加使热导率提升达300%。特别在10%缺陷浓度时，声子平均自由程显著延长，表明界面键合质量对热输运起决定性作用。

结论与意义
该研究首次建立了三维富勒烯网络"缺陷浓度-界面键合-宏观性能"的定量关系模型。具体发现包括：① 界面sp/sp²
键比例决定力学强度，而sp³
键影响变形能力；② 存在5%-10%的缺陷浓度阈值，跨越该阈值时材料从韧性转变为脆性行为；③ 界面连接密度是热导率的主要控制因素。这些发现不仅填补了富勒烯网络材料的基础理论空白，更为设计兼具高强、高韧、高导热的新型碳基功能材料提供了明确指导。

研究团队特别指出，通过精确调控空位浓度可实现材料性能的"按需定制"——例如在柔性电子领域可采用5%缺陷的韧性网络，而在热管理器件中宜选用10%-15%缺陷的高导热网络。这种基于原子尺度设计的性能调控策略，为碳纳米材料的工程化应用开辟了新途径。