微波辅助PET废料制备可加工UiO-66凝胶球体实现天然气凝析油高效脱砷

【字体: 时间:2025年06月13日 来源:Microporous and Mesoporous Materials 4.8

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  本研究针对石油工业中砷污染难去除、MOFs材料加工性差等问题,开发了微波辅助一锅法合成PET衍生可加工UiO-66凝胶(PU66-G),其缺陷型Zr6 节点赋予214.1 mg·g?1 (As(III))和312.7 mg·g?1 (As(V))的卓越吸附容量,成型球体在真实凝析油中保持93.35%脱砷效率,为MOFs工业化应用提供新范式。

  

砷污染是石油工业中的"隐形杀手",不仅毒害环境,还会使昂贵的炼油催化剂"中毒"失效。尤其在天然气凝析油等非极性体系中,砷物种难以迁移并与吸附剂结合,传统水处理技术束手无策。金属有机框架(MOFs)虽具有超高比表面积和可调控的化学性质,但UiO-66等明星材料通常以粉末形式存在,像"面粉"一样难以成型,工业应用时面临压降大、易流失等难题。更棘手的是,传统合成依赖高纯度对苯二甲酸,成本高昂且不环保。

泰国Vidyasirimedhi科学技术研究所的Phakawan Thinsoongnoen团队在《Microporous and Mesoporous Materials》发表研究,开创性地将废弃塑料瓶(PET)转化为高性能吸附剂。他们采用微波辅助一锅法,同步实现PET解聚和MOF凝胶(PU66-G)合成,所得材料不仅具有1225 m2
·g?1
的比表面积,更展现出独特的流变学特性——像"橡皮泥"般可塑,能直接压制成机械强度优异的无粘结剂球体。

关键技术包括:微波辐射加速PET解聚与UiO-66成核;酸-碱电位滴定和NH3
-TPD表征缺陷密度;通过流变学测试指导凝胶成型;采用真实天然气凝析油验证工业适用性。

【结果与讨论】

  1. 结构特性:PU66-G中Zr6
    节点缺陷密度较传统UiO-66提升37%,形成更多砷结合位点。X射线散射显示凝胶态保留了晶体结构,但存在介孔网络,利于大分子扩散。

  2. 吸附性能:对As(V)的吸附量达312.7 mg·g?1
    ,突破文献报道值。原位红外证实As-O-Zr配位键形成,DFT计算揭示缺陷位点结合能降低28%。

  3. 实际应用:在含硫化合物竞争的凝析油中,球体保持93.35%脱砷率(粉末为96.43%),20次循环后仍有88.29%效率,机械强度仅衰减12%。

【结论】该研究通过"废物变宝"策略,同步解决PET污染和MOFs加工性两大难题。PU66-G球体兼具实验室级性能和工业级适用性,为复杂烃类基质净化树立新标准。缺陷工程与流变学调控的创新方法,为MOFs材料从"论文"走向"工厂"提供了普适性方案。

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