锰负载分子筛催化剂在臭氧氧化甲苯过程中的失活机制与再生策略研究

针对挥发性有机物(VOCs)治理中催化剂易失活的关键问题，本研究系统探究了Mn/MOR催化剂在臭氧氧化甲苯过程中的失活机制，发现碳沉积、Mn3+ 流失和氧空位减少是主要诱因，通过热空气再生可恢复94.2%活性，为催化剂全生命周期管理提供新思路。

　　

随着工业化和城市化进程加速，挥发性有机物(VOCs)污染已成为加剧臭氧污染和雾霾天气的关键因素。传统VOCs处理技术如吸附、光催化等存在能耗高或效率低的局限，而臭氧催化氧化技术凭借其室温反应、高效矿化等优势备受关注。然而，催化剂在反应过程中易因碳沉积、活性位点流失等问题失活，成为制约技术应用的瓶颈。针对这一挑战，江苏高校联合国家低碳智能燃煤发电与超净排放重点实验室的研究团队在《Molecular Catalysis》发表重要成果，揭示了锰负载丝光沸石(Mn/MOR)催化剂在甲苯臭氧氧化中的失活机制与再生策略。

研究采用浸渍法制备不同锰负载量(0.5-10 wt.%)的Mn/MOR催化剂，通过气相色谱-质谱联用(GC-MS)、X射线光电子能谱(XPS)等技术系统表征催化剂性能。40小时连续实验发现1 wt.% Mn/MOR初始甲苯去除率达92.3%，但8次循环后骤降至24.3%。深入分析表明，反应中间产物积累、Mn³⁺
氧化态流失及氧空位减少构成三重失活机制。创新性地提出热空气再生法可使催化剂活性恢复至初始水平的94.2%，并首次通过GC-MS解析出甲苯降解的可能反应路径。

Preparation of manganese-loaded molecular sieve catalysts
采用浸渍法将Mn(NO₃
)₂
负载于H-MOR分子筛，经超声分散、干燥和550℃焙烧制备系列Mn/MOR催化剂，通过控制锰前驱体浓度调节负载量(0.5-10 wt.%)。

Mn/MOR catalytic performance experiments
1 wt.% Mn/MOR展现出最优性能，甲苯转化率92.3%、臭氧完全分解、CO₂
选择性51.65%。循环实验显示催化剂稳定性不足，8次循环后活性下降显著。

Conclusion
研究证实：碳沉积物理堵塞孔隙与化学活性位点流失共同导致失活；热再生通过氧化中间产物和重构氧空位实现高效恢复；提出甲苯经苯甲醛、苯甲酸中间体最终矿化的路径。该工作不仅为锰基催化剂设计提供理论依据，更建立了"失活诊断-机制解析-靶向再生"的全生命周期管理范式，对推进VOCs治理技术的实际应用具有重要指导价值。

特别值得注意的是，研究首次揭示臭氧催化氧化体系中Mn³⁺
/Mn⁴⁺
氧化还原循环与氧空位的动态平衡关系，为开发抗失活催化剂指明方向。作者Dianhui Chen等提出的热再生策略相比传统高温焙烧更节能，且避免了水洗再生可能造成的活性组分溶失，展现出良好的工程应用前景。这些发现对实现"双碳"目标下的环境污染控制具有重要战略意义。