基于银/埃洛石纳米管的光热催化-PMS活化耦合浮式集成装置实现污染物降解与界面水蒸发协同处理

本研究针对制药废水中有毒难降解污染物（如卡马西平CBZ）的治理难题，开发了HNTs@Ag/C-5光热催化纳米材料。通过埃洛石纳米管(HNTs)负载银纳米颗粒(Ag NPs)增强电子-空穴分离效率，实现可见光下高效活化过一硫酸盐(PMS)，降解速率达0.01685 min?1 （较未改性HNTs提升4倍）。创新性构建的浮式集成装置同步实现84.3% CBZ降解率与1.654 kg m?2 h?1 蒸发速率，为复杂废水处理提供新策略。

　　

随着现代医药工业发展，制药活性化合物(PhACs)在水体中的持续累积已成为重大环境隐患。其中抗癫痫药物卡马西平(CBZ)因其化学稳定性强、传统处理方法效率低下，成为水处理领域的"顽固分子"。更棘手的是，现有过一硫酸盐(PMS)活化技术依赖过渡金属催化剂，在酸性环境中易发生金属溶出，而自然界的埃洛石纳米管(HNTs)虽具酸性稳定性，却缺乏催化活性。如何构建兼具高效催化与环境适应性的材料，同时实现污染物降解与水资源回收，成为破解这一困局的关键。

中国国家自然科学基金资助项目团队创新性地将天然多酚化合物单宁酸(TA)与银离子络合，通过热解碳化在HNTs表面构建银纳米颗粒(Ag NPs)，开发出HNTs@Ag/C-5纳米复合材料。该材料巧妙结合了HNTs的酸稳定性与Ag NPs的表面等离子体共振效应，在可见光下产生显著的光热协同作用。研究人员进一步通过海藻酸钠钙交联法将催化剂锚定在三聚氰胺海绵上，制成浮式集成装置，相关成果发表于《Molecular Catalysis》。

关键技术包括：1) 水-乙醇体系中TA-甲醛缩聚反应构建HNTs表面聚合物涂层；2) 高温碳化原位生成Ag NPs；3) 自由基捕获实验鉴定羟基自由基(·OH)为主导活性物种；4) 电化学阻抗谱(EIS)证实Ag修饰促进电荷分离；5) 钙离子交联海藻酸钠实现催化剂海绵固定化。

【Morphology and structure】
透射电镜显示Ag NPs均匀分布在HNTs表面，X射线光电子能谱证实Ag⁰
与Ag⁺
共存。紫外-可见漫反射光谱显示材料在可见光区吸收显著增强，等离子体共振峰位于450 nm。比表面积测试表明碳化处理形成多孔结构，为PMS活化提供丰富活性位点。

【Conclusions】
研究证实HNTs@Ag/C-5通过多重机制发挥作用：Ag NPs促进光生电子转移，碳层阻止电荷复合，局部表面等离子体共振(LSPR)效应提升光热转换。该材料对CBZ、四环素(TC)、诺氟沙星(NFX)等药物均展现优异降解能力，反应速率常数较原始HNTs提升3.8倍。自由基路径分析揭示·OH在降解中贡献率达62.3%，而单线态氧(1O?)作用有限。

该浮式装置突破传统废水处理技术局限，首次实现PMS活化降解与界面蒸发的协同增效。经过5次循环后催化效率仅下降4%，展现出良好工程应用前景。这种"一石二鸟"的设计策略为开发多功能环境修复系统提供新范式，对解决全球性水资源短缺与污染问题具有重要启示。研究团队特别指出，该技术在处理含多种PhACs的实际废水时，需进一步优化反应器设计以适应复杂水质条件。