人工智能加速的ab initio分子动力学数据集ElectroFace：解密电化学界面原子尺度结构的新工具

针对电化学界面原子尺度结构研究数据分散、获取困难的问题，厦门大学程骏团队开发了人工智能加速的ab initio分子动力学(AI2MD)数据集ElectroFace。该研究整合了69个电荷中性界面的AIMD/MLMD轨迹，涵盖2D材料、闪锌矿半导体、氧化物和金属等体系，通过机器学习势能(MLPs)将模拟时间尺度扩展至纳秒级。这项工作为构建电双层模型、机器学习势能训练和跨界面比较研究提供了重要基准，相关成果发表于《Scientific Data》。

　　

在能源转换、环境化学和材料科学等领域，电化学界面无处不在却又神秘莫测。就像试图透过毛玻璃观察微观世界，科学家们长期面临一个根本性挑战：如何在原子尺度上解析这些界面的真实结构？传统实验手段如X射线反射率和振动光谱虽能提供部分信息，但要么难以捕捉氢原子动态（如同"丢失了拼图的关键碎片"），要么受体相水信号干扰。理论模拟本应成为理想的补充工具，但经典分子动力学(MD)力场对界面相互作用的描述精度不足，而高精度的ab initio分子动力学(AIMD)又受限于皮秒级的时间尺度——这好比用高速相机拍摄慢动作，却只能录制几秒钟的视频。

更令人困扰的是，现有研究数据往往分散在私人存储库中，形成"数据孤岛"，严重阻碍了跨研究比较和大规模元分析。正如考古学家需要系统化的文物数据库，电化学界也亟需一个整合的界面结构数据库。正是认识到这一关键需求，厦门大学的研究团队开发了ElectroFace数据集，这项开创性工作发表在《Scientific Data》期刊上。

研究团队采用多尺度建模策略：首先通过PACKMOL构建水分子模型，经经典MD预平衡后与材料表面结合；采用CP2K软件进行AIMD模拟，使用PBE泛函和D3色散校正；对选定体系通过DeePMD-kit训练机器学习势能(MLP)，采用主动学习流程逐步扩展训练集；最终用LAMMPS进行纳秒级MLMD模拟。所有轨迹均通过水密度分布验证（要求体相水密度误差<5%），并开发了自动质子转移路径分析算法。

【数据记录】
ElectroFace包含69个电荷中性水界面的轨迹数据，命名采用"IF-<体系>-<晶面>-<空间群>-<液体>-<附加元素>"的标准化格式。数据以高压缩比存储，包括XTC格式轨迹、ZIP格式力/速度信息，以及7z格式的输入文件和MLPs。特别值得注意的是，数据集目前包含Pt(111)、SnO₂
(110)、GaP(110)、r-TiO₂
(110)、CoO(100)和CoO(111)等界面的MLMD轨迹，这些数据可通过专用平台https://dataverse.ai4ec.ac.cn/获取。

【技术验证】
研究团队从四个维度验证数据质量：(1)水密度分布显示所有体系的体相水密度均控制在1.0±0.05 g/cm³
标准范围内；(2)通过比较不同初始构型确认了氧化物界面质子转移的敏感性；(3)MLMD模拟成功将平衡时间延长至纳秒级，克服了AIMD的"时间瓶颈"；(4)开发的质子追踪算法可自动识别Grotthuss机制等复杂路径。如图2所示，算法生成的伪原子（绿色显示）能准确追踪SnO₂
(110)界面质子通过水分子介导的转移过程。

【使用说明】
数据集支持多种应用场景：用户可通过MDAnalysis直接分析压缩的XTC轨迹；PDB格式的晶胞矢量信息支持周期性边界条件处理；建议训练MLP时从轨迹提取50-100个结构重新计算力；专业平台https://ai2db.ai4ec.ac.cn/提供质子转移路径可视化功能。研究团队特别提醒，某些界面性质（如水解离度）可能需要更长模拟时间才能收敛。

这项研究通过建立标准化的电化学界面数据库，解决了该领域三个关键问题：首先，打破了数据碎片化现状，使不同界面结构的直接比较成为可能；其次，AI加速方法突破了AIMD的时间限制，首次实现了纳秒级精度的界面模拟；最后，开发的自动分析工具大幅提高了质子转移等动态过程的解析效率。正如作者Yong-Bin Zhuang和Jun Cheng强调的，ElectroFace不仅为电双层建模和机器学习势能开发提供了"黄金标准"，更将成为理解界面反应机理的重要基石。这项工作标志着计算电化学从单点研究向系统化知识挖掘的重要转变，为能源材料设计和环境过程模拟等领域提供了不可或缺的基础设施。