壳聚糖改性胺浸渍粉煤灰增强CO2吸附性能的机制与工艺优化研究

针对粉煤灰(FA)孔隙结构差、传统胺浸渍工艺复杂的问题，华中科技大学团队创新性采用壳聚糖(CS)改性FA制备PEI浸渍吸附剂(FA/CS-PEI)，通过三维网络重构和胺基团协同作用，实现1.96 mmol/g吸附量及93%循环稳定性，为低成本碳捕集提供新策略。

　　

全球变暖背景下，燃煤产生的粉煤灰(FA)既是固体废弃物又蕴含碳捕集潜力，但原始FA存在孔隙结构不规则、比表面积低的致命缺陷。传统酸洗-高温活化工艺虽能提升性能，却面临能耗高、步骤繁琐的瓶颈。与此同时，生物质衍生的壳聚糖(CS)因其丰富的胺基(-NH₂)和独特的成孔特性进入研究者视野——这种从虾蟹壳提取的多糖能否成为FA改性的"绿色钥匙"？

华中科技大学能源与动力工程学院团队在《Fuel》发表的研究给出了肯定答案。研究人员创新性地将CS与聚乙烯亚胺(PEI)协同用于FA改性，开发出FA/CS-PEI复合吸附剂。通过系统表征发现，CS的引入使FA的杂乱大孔转变为有序三维网络，比表面积显著提升，同时CS自身的胺基与PEI形成协同吸附位点。在40°C、15% CO₂条件下，最优样品FA/CS₁-50PEI取得1.96 mmol/g的吸附量，10次循环后仍保持93%性能，远超未改性FA。

研究采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术解析材料特性，通过动态漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)捕捉到氨基甲酸盐特征峰，证实CS胺基直接参与化学吸附。吸附动力学分析揭示该过程兼具物理吸附和化学吸附机制。

材料表征
XRD显示改性后FA保持莫来石/石英晶相，CS的引入使结晶度降低至18.7%。SEM观察到CS成功将FA颗粒粘结为多孔网络，孔径集中在50-200 nm。BET测试表明FA/CS₁比表面积达48.7 m²/g，是原始FA的16倍。

吸附性能
在15% CO₂浓度下，50%PEI负载量时吸附量达到峰值。温度实验显示40°C为最佳平衡点，过高温度导致胺基团失活。200 mL/min流速下仍保持1.72 mmol/g吸附量，证明孔道结构促进传质。

机理分析
DRIFTS在1545 cm^-1和1653 cm^-1处检测到氨基甲酸盐特征峰，证实PEI伯胺与CS仲胺共同参与CO₂化学固定。动力学拟合符合Avrami模型，说明存在多分子层吸附。

这项研究的意义在于：首次将CS的成孔特性与FA废弃物利用相结合，开发出免模板、低温制备的高效吸附剂。不仅为粉煤灰高值化利用开辟新途径，更启示了生物质材料在碳捕集领域的应用潜力。后续研究可进一步探索CS与其他工业固废的协同改性机制，推动CCUS技术向绿色低碳方向发展。