固定床催化反应器中CO2加氢制甲烷的微观模拟与工业优化研究

为应对CO2减排与能源转化挑战，研究人员通过离散元法（DEM）与计算流体力学（CFD）耦合模拟，系统分析了固定床反应器中CO2甲烷化过程的温度场、物质分布及反应动力学特性。研究发现，反应器直径、传热系数、进料条件等参数显著影响热点温度与CO2转化率，为工业级“电转气”（Power-to-Gas）技术优化提供了理论依据。

　　

随着全球能源需求增长与CO₂排放量持续攀升（2023年达374亿吨），如何高效利用CO₂这一廉价碳源成为研究热点。氢能作为清洁还原剂的快速发展（2030年绿氢年产能预计达3800万吨），推动了“电转气”（Power-to-Gas）技术的兴起，其核心反应——CO₂甲烷化（Sabatier反应）因强放热特性（ΔH=-165 kJ mol^?1）易引发固定床反应器“温度失控”，导致催化剂烧结失活。传统实验手段难以捕捉反应器内部复杂的热质传递过程，亟需通过数值模拟揭示微观机制。

河南某研究团队在《Fuel》发表研究，采用离散元法（DEM）构建多尺度固定床模型，结合计算流体力学（CFD）模拟CO₂+4H₂→CH₄+2H₂O的反应过程。关键技术包括：1）基于J108-2Q钛稀土镍基催化剂（直径5±0.5 mm，比表面积>120 m²·g^?1）的DEM堆积模拟；2）耦合多组分扩散方程与能量守恒方程的CFD求解；3）工业级操作参数（流速、传热系数等）的敏感性分析。

几何模型与反应动力学
通过DEM生成的催化剂床层显示，颗粒堆积孔隙率显著影响流体分布。采用Koschany动力学模型，验证了镍基催化剂在250-430°C的活性窗口。

物质组成动态变化
出口物质监测表明，CO₂转化率在115秒达峰值（84.7%），随后因热力学平衡下降。CH₄与H₂O浓度随时间递增，证实反应进程符合Sabatier反应计量比。

关键参数影响机制
增大反应器直径使热点温度升高6.3%（430→457°C）且位置上移；传热系数提升20%可降低床层温度12°C并提高CO₂转化率5.8%；进料含10% CH₄时，热点下移且转化率衰减至71.2%。

该研究首次通过DEM-CFD多尺度模拟揭示了工业条件下固定床反应器的非均匀热质传递规律，提出通过优化传热设计（如分段控温）与进料组成（H₂/CO₂摩尔比调控）可抑制热点漂移，为年产万吨级甲烷合成装置提供设计依据。尤其发现镍基催化剂在低H₂O分压下的稳定性提升现象，对延长工业催化剂寿命具有指导价值。