CLi3修饰γ-石墨炔纳米片实现高效储氢：理论计算揭示其可逆吸附机制

针对固态储氢材料吸附强度与容量难以兼顾的难题，中国科学院研究人员通过第一性原理计算，揭示了CLi3团簇修饰γ-石墨炔(GY)的协同储氢机制。该材料在室温下可实现10.34 wt%的储氢密度和-0.19 eV/H2的理想吸附能，为开发新型可逆储氢材料提供了理论依据。

　　

随着化石能源枯竭与环境污染加剧，氢能因其清洁高效特性成为能源转型的关键方向。然而，氢气的安全高效存储仍是制约氢经济发展的技术瓶颈。传统高压压缩和低温液化存在能耗高、风险大的缺陷，而固态储氢材料虽具潜力，却难以同时满足美国能源部(DOE)提出的6.5 wt%质量密度和-0.2～-0.6 eV/H₂吸附能标准。二维材料因其高比表面积被视为理想载体，但纯石墨烯等材料的物理吸附仅能产生-0.07 eV的弱结合能。

为解决这一难题，中国科学院研究人员在《International Journal of Hydrogen Energy》发表研究，通过密度泛函理论(DFT)系统研究了CLi₃修饰γ-石墨炔(GY)的储氢性能。该团队采用VASP软件包进行第一性原理计算，结合PAW赝势和PBE泛函，引入DFT-D2方法修正范德华力。通过吸附能计算、电子结构分析和分子动力学模拟，评估了材料的稳定性与储氢能力。

Decoration of CLi₃ cluster on GY
研究发现CLi₃团簇倾向于锚定在GY表面sp-sp²杂化碳桥位点，形成稳定共价键。电荷分析显示GY向CLi₃转移0.72 e电子，使Li原子带显著正电，为氢分子吸附创造活性位点。

Hydrogen storage performance
双面修饰的CLi₃@GY单胞可吸附12个H₂分子，质量密度达10.34 wt%。吸附能(-0.19 eV/H₂)处于DOE推荐区间，分子动力学模拟证实该吸附在300K下保持稳定，满足可逆储氢要求。

Conclusion
该研究首次阐明CLi₃@GY通过"极化机制"增强氢吸附：带正电的Li离子诱导H₂分子产生偶极矩，形成静电相互作用。相比传统金属修饰易团聚的缺陷，CLi₃团簇与GY的强共价结合确保了结构稳定性。这项工作为设计新型复合储氢材料提供了重要理论指导，推动氢能技术向实用化迈进。