三维C@AlF3多功能空心球体锂宿主材料的设计及其在锂金属电池中的应用

针对锂金属电池（LMBs）中锂枝晶生长和体积膨胀的难题，研究人员设计了一种基于C@AlF3空心球体的多功能锂宿主材料。该材料通过碳壳结构缓冲体积变化，AlF3诱导形成LixAly合金和LiF-SEI层，实现锂均匀沉积和界面稳定。对称电池寿命超2000小时，全电池在1C下循环300次后容量保持91.6 mAh g?1，为高安全性LMBs提供了新策略。

　　

在能源危机背景下，锂金属因其超高理论容量（3860 mA h g^?1）和最低电化学电位（-3.04 V）被视为下一代电池的理想负极。然而，锂枝晶穿透隔膜引发的短路风险，以及循环中体积膨胀导致的固态电解质界面（SEI）破裂，严重制约其商业化应用。传统石墨负极已接近能量密度极限，而现有3D宿主材料因亲锂性不足难以引导锂均匀沉积。

为解决这一难题，中国某研究团队在《Journal of Colloid and Interface Science》发表研究，提出了一种创新性的C@AlF₃空心球体宿主材料。通过St?ber法合成SiO₂模板，依次包覆AlF₃层和碳壳，最终蚀刻模板获得双壳层空心结构。关键实验技术包括：电化学沉积调控锂负载量、同步辐射X射线衍射分析Li_xAl_y合金相变、冷冻电镜观察SEI纳米结构。

结果与讨论

1. 材料设计：空心碳球提供机械支撑和离子传输通道，AlF₃层通过反应生成LiF（高界面能）和Li_xAl_y合金（亲锂位点），协同引导锂向内沉积。
2. 电化学性能：对称电池在1 mA cm^?2下极化电压<10 mV，循环2000小时无枝晶；与LiFePO₄组装的电池300次循环容量保持率达95%。
3. 机理验证：LiF-SEI抑制电解质分解，Li_xAl_y合金降低成核过电位（<20 mV），空心结构将局部电流密度降低至0.2 mA cm^?2。

结论：该工作通过“结构-界面”双调控策略，首次实现AlF₃在3D宿主中的多功能集成。LiF的高化学稳定性和Li_xAl_y的动态合金化效应，为开发高能量密度、长寿命锂金属电池提供了新范式。研究获国家重点研发计划（2021YFE0115800）和国家自然科学基金（U22B6011）支持。