花瓣-石墨炔：一种用于高性能锂/钠离子存储的新型二维碳同素异形体

为解决传统石墨负极材料在锂/钠离子电池（LIBs/SIBs）中容量低、扩散速率不足的问题，研究人员通过密度泛函理论（DFT）设计了一种新型多环金属性二维碳材料Petal-Graphyne（PLG）。该材料由4、8、10和16元环构成，展现出1004 mAh/g的高理论容量（Li/Na/混合离子）、0.28 eV（Li）和0.25 eV（Na）的低扩散势垒，以及稳定的金属导电性，为下一代高能量密度电池提供了创新解决方案。

　　

研究背景与意义
在能源存储领域，锂/钠离子电池的性能瓶颈始终困扰着研究者。传统石墨负极的理论容量仅为372 mAh/g，且离子扩散速率受限。尽管近年来涌现出石墨炔、联苯烯等二维碳材料，但其导电性或离子吸附能力仍不理想。如何设计兼具高容量、快速离子传输和本征导电性的新材料，成为突破电池技术的关键。

研究机构与成果
来自巴西的研究团队通过密度泛函理论（DFT）模拟，提出了一种名为Petal-Graphyne（PLG）的新型二维碳同素异形体。该材料由4、8、10和16元环构成独特多孔结构，通过CASTEP软件包进行系统性计算，揭示了其卓越的锂/钠存储性能：理论容量高达1004 mAh/g（远超石墨），Li/Na扩散势垒分别低至0.28 eV和0.25 eV，且保持金属性导电（费米能级存在多重能带交叉）。相关成果发表于《Journal of Energy Storage》。

关键技术方法
研究采用第一性原理计算（DFT-PBE泛函），使用450 eV截断能和10×10×1 k点网格优化结构；通过声子谱和AIMD验证热/动力学稳定性；结合CI-NEB方法计算离子迁移势垒；利用Bader电荷分析吸附位点电子转移。

研究结果

1. 结构特性：PLG晶胞参数a=11.81 ?、b=11.80 ?，含40个碳原子，呈现sp/sp²杂化混合特征。
2. 电子性能：能带结构显示金属性，费米面附近存在狄拉克锥，保障高导电性。
3. 离子吸附：Li/Na在16元环中心位点吸附能最优（-2.31 eV/-1.89 eV），Bader电荷表明显著电荷转移。
4. 扩散动力学：Li/Na在单层和多层PLG中的扩散系数达10^-7 cm²/s量级，优于多数报道材料。
5. 电化学指标：开路电压（OCV）为0.47 V（Li）、0.51 V（Na）和0.54 V（混合离子），满足低极化需求。

结论与展望
PLG通过多级环状结构设计，实现了高容量存储与快速离子传输的协同优化。其金属性导电机制解决了传统电极材料的电阻损耗问题，而混合环拓扑为离子扩散提供了低能垒路径。该研究为基于非石墨碳的电池设计提供了新范式，未来可通过表面合成技术（如逆伯格曼开环反应）尝试实验制备。值得注意的是，PLG对Li/Na的兼容性使其在双离子电池体系中具有独特潜力，或将成为下一代高能量密度储能器件的关键材料。