水活化Cu3FeOx双金属复合材料在高湿度条件下高效催化臭氧分解的机制研究

【字体: 时间:2025年06月16日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4

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  针对传统Cu基催化剂在高湿度环境中因氧空位被中间体和水蒸气占据而失活的问题,研究人员通过碱辅助共沉淀法合成Cu3FeOx双金属复合材料,证实其通过协同效应形成大量氧空位并激活水分子生成羟基活性位点,显著提升高湿度条件下的臭氧分解效率,为开发耐湿型臭氧净化材料提供新策略。

  

随着全球臭氧污染问题日益严峻,从室外光化学烟雾到室内臭氧消毒残留,这种强氧化性气体对人类呼吸系统、农作物生长乃至建筑材料均造成显著危害。传统过渡金属氧化物催化剂虽能分解臭氧,但在高湿度条件下因水分子占据氧空位而迅速失活,尤其Cu2O虽活性高却易氧化,CuO稳定性佳却应用受限。如何设计兼具高活性和耐湿性的催化剂成为环境催化领域的关键挑战。

针对这一难题,中国某高校研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究,通过碱辅助共沉淀法制备CuO及其与Mn/Fe复合的双金属材料(Cu3MnOx和Cu3FeOx),系统比较其臭氧分解性能。研究发现Cu3FeOx在全湿度条件下展现卓越稳定性,其奥秘在于Fe的引入不仅增加氧空位数量,更激活水分子转化为参与反应的羟基物种,突破高湿度环境下的催化瓶颈。

关键技术方法
研究采用X射线衍射(XRD)分析晶体结构,结合透射电镜(TEM)观察微观形貌,通过N2吸附-脱附测定比表面积,X射线光电子能谱(XPS)和H2-程序升温还原(H2-TPR)分别表征表面化学状态和氧化还原性能,并利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)追踪反应中间体。

研究结果
Microstructure and chemical properties
XRD显示Cu3FeOx中Fe的掺入引起CuO晶格畸变,衍射峰宽化表明缺陷增多。XPS证实其表面氧空位浓度较Cu3MnOx提升1.8倍,Fe3+/Fe2+氧化还原对增强电子转移能力。

Conclusions
Cu3FeOx的独特优势体现在三方面:一是Fe与CuO协同产生大量氧空位;二是Fe促进水分子解离为活性羟基,在湿度90%时仍保持85%臭氧转化率;三是动态氧循环机制加速中间体O22?的脱附。相比之下,Cu3MnOx因Mn抑制水活化能力而性能骤降。

重要意义
该研究首次揭示水分子在Cu-Fe体系中的双重角色——既可通过羟基化提供新活性位点,又能避免传统催化剂的水中毒效应。所开发的材料适用于湖泊海滨等高湿区域的臭氧净化,以及医疗消毒、食品保鲜等臭氧处理工艺的尾气控制,为环境功能材料设计提供"变废为宝"的新思路:将原本有害的水蒸气转化为催化反应的助推剂。

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