基于无溶剂UV交联法的两性离子凝胶电解质MPC-PEGDA/EMIMTFSI体系构筑及其固态超级电容器性能研究

针对固态超级电容器中电解质离子传导率低、界面稳定性差等问题，研究人员通过无溶剂UV交联法开发了含2-甲基丙烯酰氧乙基磷酰胆碱（MPC）的两性离子凝胶电解质（GPE-MPC）。该电解质通过MPC的偶极-离子相互作用促进EMIMTFSI离子液体解离，实现1.66 mS/cm的高离子电导率，组装的超级电容器在3.0V窗口下展现30.4 Wh/kg能量密度和10,000次循环稳定性，为柔性储能器件提供了新策略。

　　

能源存储技术正面临从化石燃料向清洁能源转型的关键挑战，其中超级电容器因其快速充放电和超长循环寿命备受关注。然而传统液态电解质存在泄漏、腐蚀风险，而固态电解质又受限于低离子电导率和电极界面接触不良的瓶颈。特别是当使用高粘度的离子液体（如EMIMTFSI）时，离子迁移率下降会显著降低器件功率密度。如何构建兼具高离子传导性和机械稳定性的固态电解质，成为突破该领域技术壁垒的核心问题。

针对这一挑战，研究人员开发了一种创新性的两性离子凝胶聚合物电解质（GPE-MPC）。该体系巧妙利用2-甲基丙烯酰氧乙基磷酰胆碱（MPC）的生物相容性结构和双离子特性，通过无溶剂UV光引发聚合，将MPC与聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）、离子液体EMIMTFSI交联形成三维网络。这种设计不仅避免了有机溶剂污染，其磷酸胆碱基团还能通过强偶极作用促进离子解离，同时维持电极-电解质界面的动态稳定性。

研究采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和拉曼光谱证实了MPC的成功聚合，其中P=O键的红移（1255→1240 cm^-1
）揭示了磷酸胆碱与EMIMTFSI的相互作用。通过扫描电镜（SEM）观察到GPE-MPC15电解质能紧密贴合多孔碳电极，元素映射显示TFSI^-
阴离子渗透至电极孔隙，这种独特界面结构使离子传输电阻降至25.4Ω。力学测试表明，含15wt% MPC的电解质断裂伸长率达16.8%，模量（3.7 MPa）超越商用PDMS弹性体。

在电化学性能方面，GPE-MPC15展现出三大突破：其一，离子电导率较无MPC体系提升108.7%至1.66 mS/cm；其二，组装的超级电容器在3.0V窗口下实现26.3F/g比电容（10 mV/s），能量密度达30.4 Wh/kg；其三，10,000次循环后电容保持率59.3%，库伦效率99.8%，IR压降仅增加0.02V。通过对比不同MPC含量的电解质发现，过量MPC（>15wt%）会因物理交联过度导致电导率下降，证实了组分优化的必要性。

关键实验技术
研究采用UV交联法制备凝胶电解质薄膜，通过FT-IR和拉曼光谱分析化学结构变化，SEM-EDS表征界面元素分布，万能试验机测试力学性能。电化学测试包括循环伏安（CV）、恒流充放电（GCD）和电化学阻抗谱（EIS），使用三电极体系在0-3.0V窗口评估性能，并通过阿伦尼乌斯方程计算活化能。

研究结果
机械性能与界面特性
GPE-MPC15可承受180°折叠而不破裂，其断裂能（0.383 MPa）是传统GPE的5.5倍。SEM显示电解质与活性炭电极形成无缺陷界面，硫元素分布证实EMIMTFSI在电极孔隙中的渗透。

电化学行为
拉曼光谱742 cm^-1
峰增强表明MPC促进离子对解离，自由离子浓度提升。LSV测试显示GPE-MPC15氧化起始电位延至3.4V，优于液态EMIMTFSI（3.0V）。

器件性能
在2.0A/g高电流密度下，GPE-MPC15电容器仍保持13.7F/g比电容。Ragone图显示其功率密度（5400 W/kg）是壳聚糖基电解质的30倍，能量密度超过P(VdF-HFP)体系2倍。

结论与意义
该研究通过分子设计将生物源两性离子MPC引入聚合物网络，开创性地解决了固态电解质离子传导率与机械强度的矛盾问题。其无溶剂制备工艺兼具环保性和可扩展性，为柔性电子设备的电源系统提供了新思路。特别是电解质在循环过程中展现的自修复特性和界面稳定性，对开发下一代长寿命储能器件具有重要指导价值。论文发表于《Journal of Industrial and Engineering Chemistry》，为生物启发材料在能源领域的应用树立了新范式。