多功能VS4@rGO夹层解锁锂硫电池超高容量的机制研究

为解决锂硫电池（LSBs）中多硫化锂（LiPSs）的穿梭效应和反应动力学迟缓问题，研究人员设计了一种基于VS4@rGO/CFP的多功能夹层。该研究证实VS4不仅能吸附催化LiPSs，还能通过首次充放电释放额外硫活性物质，使电池在0.2 C下实现2079 mAh g?1的超高容量，突破理论极限（1675 mAh g?1），为高性能LSBs的阴极/夹层设计提供了新思路。

　　

论文解读

研究背景

锂硫电池（LSBs）因其高达2600 Wh kg^?1的理论能量密度被视为下一代储能技术的希望，但多硫化锂（LiPSs）的溶解和穿梭效应导致活性物质流失和循环性能恶化。尽管过渡金属硫化物（如MoS₂、CoS₂）被广泛用于吸附LiPSs，其是否可作为锂离子宿主或额外硫源仍不明确。此外，传统LSBs的容量受限于硫正极的理论值（1675 mAh g^?1），亟需突破性设计。

研究设计与方法

合肥工业大学的研究团队通过水热法合成了一维VS₄纳米线（NWs）与二维还原氧化石墨烯（rGO）复合的VS₄@rGO材料，并将其涂覆于碳纤维纸（CFP）上构建多功能夹层。研究结合X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）和电化学测试，系统分析了VS₄的链状结构对LiPSs的锚定催化作用，并通过原位表征揭示了其作为额外硫源的机制。

研究结果

1. VS₄@rGO的合成与表征
VS₄的线性链结构（(S₂)^2?二聚体）提供了宽离子通道，rGO抑制了VS₄团聚并提升导电性（图1a）。

2. 电化学性能
VS₄@rGO/CFP夹层使LSBs在0.2 C、0.5 C和6 C下分别实现2079、1803和1161 mAh g^?1的超高容量，远超硫正极理论值。

3. 机制解析
首次放电中，VS₄通过插层反应容纳Li⁺；首次充电时，TFSI^?阴离子插入促使VS₄释放额外硫，参与后续S₈-Li₂S_n-Li₂S反应，贡献额外容量（图3）。

结论与意义

该研究首次证实VS₄可作为动态硫源提升LSBs容量，其链状结构协同rGO实现了对LiPSs的高效锚定与催化。发表于《Journal of Materials Science》的成果为设计高能量密度LSBs提供了新策略，推动清洁能源存储技术发展。