原位纳米分辨率应变与取向映射技术揭示气固反应中的化学机械相互作用机制

为解决气/液态环境中材料纳米级应变演化的观测难题，研究人员通过集成MEMS封闭腔TEM样品台、电子束预cession辅助四维扫描透射电镜(4D-STEM)和直接电子探测器(DED)，开发出大视场原位纳米级应变取向映射方法。以锆初始氧化过程为案例，优化了FIB样品制备与气压调控策略，显著提升布拉格峰检测质量，为能源材料设计提供定量分析新范式。

　　

在可持续能源技术领域，锂离子电池、水分解催化剂等材料的性能与寿命高度依赖气/液态环境中的化学机械相互作用。传统显微技术受限于分辨率、视场与电子束损伤的权衡，难以捕捉纳米级应变动态。尤其在高腐蚀性环境中，材料氧化、裂纹扩展等过程亟需原位观测手段。

美国国家科学基金会资助的研究团队在《Nano Today》发表研究，通过创新性整合微机电系统(MEMS)封闭腔透射电镜样品台、预cession辅助四维扫描透射电镜(4D-STEM)和直接电子探测器(DED)，实现了温控气体环境中纳米级应变与晶体取向的原位映射。以核反应堆锆合金包壳材料的初始氧化过程为模型，揭示了气压调控与反应暂停策略对数据质量的关键影响。

关键技术包括：(1)聚焦离子束(FIB)制备[0001]晶面取向的单晶锆薄膜样品；(2)MEMS芯片封装技术实现2 bar高压环境；(3)预cession电子衍射(PED)增强布拉格峰识别；(4)DED高速采集4D-STEM数据。通过优化5 keV低能离子束清洗工艺，将样品弯曲度控制在2°以内。

【FIB-based样品制备】
团队开发了针对气体腔室的专用样品制备流程：采用铂保护层减少离子损伤，通过5 keV低能离子束最终抛光，使30 μm×10 μm区域弯曲度<0.5°，满足4D-STEM对样品平整度的严苛要求。

【气压优化策略】
研究发现20-100 mbar氧气压力下，PED模式可使布拉格峰数量增加3倍。通过MEMS芯片快速气压调节(5-8秒)，实现了反应动力学控制与数据采集的最佳平衡。

【4D-STEM数据采集】
结合0.5°预cession角与DED的1000 fps采集速率，在2 nm探针尺寸下获得10×10 μm²
视场的应变分布图，空间分辨率达5 nm，应变检测限优于0.1%。

该研究建立了气/液态环境纳米力学分析的标准流程，解决了传统HR-TEM视场局限(通常<100 nm)与电子束损伤的矛盾。通过反应暂停协议，使4D-STEM采集时间窗口从秒级延长至分钟级，为理解核燃料包壳氧化、电池电极退化等过程提供了新工具。欧洲ESTEEM3计划已将该方法纳入标准表征平台，推动能源材料设计从经验导向转向机理驱动。