飞秒激光诱导砷硒化物薄膜与体材料烧蚀过程中的自组织微结构形成机制及毒性产物控制研究

为揭示飞秒激光加工硫系玻璃的物理化学机制，研究人员通过光学显微术和拉曼光谱研究了As2 Se3 在可见/近红外波段的多脉冲辐照效应。首次发现平行于偏振向的波长级自组织微结构，提出动态波导形成模型，并在兆赫兹重复频率下鉴定出毒性As2 O3 和a-Se产物的气相传质机制，为红外光子学器件开发和高功率激光系统安全应用提供理论支撑。

　　

在红外光子学和高功率激光系统快速发展的今天，硫系玻璃半导体(ChGS)因其超快相变、高折射率和宽红外透明窗口成为明星材料。然而，飞秒激光加工这类材料时，表面周期性结构的可控构建机制仍如"雾中谜题"——虽然垂直偏振的波长级结构(Λ～λ)已有成熟解释，但平行偏振结构的形成却鲜有报道。更棘手的是，含砷硫系玻璃在激光加工中可能产生剧毒砷氧化物，这为医疗应用埋下安全隐患。正是这些悬而未决的问题，促使圣彼得堡国立大学的研究团队对砷硒化物(As₂
Se₃
)展开系统性研究，相关成果发表于《Optical Materials》。

研究团队采用三大关键技术：数字光学显微镜实现μm级形貌表征，拉曼光谱解析化学组分变化，基于Sipe-Drude理论的数值模拟重构复折射率时空分布。实验样本包括溶液旋涂法制备的500nm薄膜和熔融淬冷获得的3mm体材料，所有激光处理均在严格控制的能量密度(0.53-0.55 J/cm²
)和重复频率(10Hz-1MHz)下进行。

【As₂
Se₃
thin film】
在1030nm激光辐照下，薄膜表面首次观测到周期≈λ的平行偏振微结构。通过建立动态波导模型，研究者发现激光诱导的复折射率变化会形成瞬时光波导，使表面等离子体波与入射光发生特殊干涉模式，这种非平衡态自组织过程完全不同于传统的垂直结构形成机制。

【Materials and methods】
体材料研究揭示出重复频率的"双刃剑"效应：当脉冲频率升至MHz时，拉曼光谱检测到沉积物中出现无定形硒(a-Se)和砷华(As₂
O₃
)晶体。通过量化孵育效应和累积热效应，证实这是由蒸气相氧化还原反应所致——低热扩散率使局部温度骤升，促使Se-As键断裂并重组为毒性氧化物。

【Conclusion】
该研究不仅为红外偏振滤波器等光学元件开发提供了新思路，更重要的是建立了加工参数-结构特征-毒性产物的关联模型。提出的动态波导机制突破了传统表面等离子体理论的局限，而对毒性产物的预警机制则为医疗激光设备的生物安全性评估树立了新标准。正如研究者Galina Shandybina在讨论部分强调的，这项成果"架起了基础研究与产业应用之间的桥梁"，既解决了ChGS微纳加工中的基础科学问题，又为高功率激光系统的材料选择提供了安全指南。