退火调控CdS薄膜结构与光学性能的机制研究：实验与第一性原理计算的协同探索

本研究针对CdS薄膜缺陷影响太阳能电池性能的关键问题，采用创新的溅射-蒸发-溅射（SES）法制备金属靶源CdS薄膜，结合退火工艺与第一性原理计算，系统探究了退火温度对薄膜结晶度、光学性能及硫空位缺陷的调控机制。研究发现，优化退火条件可实现前驱体完全转化为CdS，但过高温度导致硫逃逸形成空位，显著降低透光率。该研究为CdS/CdTe异质结太阳能电池的缺陷工程提供了重要理论依据和技术指导。

　　

在全球能源转型与环境保护的背景下，CdS/CdTe异质结太阳能电池因其高转换效率和低成本成为研究热点。作为窗口层的CdS薄膜，其质量直接影响电池性能，但传统制备方法存在结晶度低、缺陷多等问题。尤其采用新型溅射-蒸发-溅射（SES）金属靶工艺时，未反应Cd和本征缺陷更易残留。如何通过退火工艺优化薄膜性能，成为突破技术瓶颈的关键。

为解决这一问题，中国科学院的研究团队在《Optik》发表论文，通过X射线衍射（XRD）、紫外-可见分光光度计、正电子湮灭多普勒展宽谱（PAS）等实验手段，结合第一性原理计算，系统分析了退火温度和时间对SES法制备CdS薄膜的影响。研究选取石英基底上沉积的Cd/S多层前驱体，在200-500°C范围内进行退火处理，重点监测结构演变、透光率变化及硫空位（V_S）形成机制。

结构演变与退火条件的关系
XRD结果显示，未退火前驱体仅在26.5°出现微弱（002）峰，对应六方纤锌矿结构。经300°C退火后，衍射峰强度提升10倍，半高宽降低，表明结晶度显著改善。但当温度升至500°C时，晶格常数c轴膨胀0.5%，第一性计算证实这与V_S引起的晶格畸变有关。

光学性能的温度依赖性
透光率在300°C达到峰值（550nm波长下85%），但500°C时骤降至60%。PAS测试显示正电子捕获率与退火温度呈正相关，结合密度泛函理论（DFT）计算，证实V_S在禁带中引入缺陷能级，成为光散射中心。

缺陷动力学的微观机制
DFT模拟表明，V_S形成能随温度升高而降低，500°C时硫逃逸概率增加3倍。该缺陷导致导带下移0.3eV，与实验观测的光学带隙变窄现象吻合。

这项研究首次揭示了SES法制备CdS薄膜的退火调控规律：300°C为最佳平衡点，可实现Cd-S化学计量比1:1和最小缺陷密度；过高温度引发硫流失，形成V_S主导的性能劣化。该成果不仅为CdS薄膜工艺优化提供精确参数，更通过多尺度表征方法建立了缺陷-性能关联模型，对第二代薄膜太阳能电池的产业化具有重要指导价值。