陆源有机质输入对海洋沉积物中羟基化类异戊二烯GDGTs分布的影响及其温度代用指标意义

本研究针对陆源有机质(OM)输入对海洋沉积物中羟基化类异戊二烯GDGTs(OH-isoGDGTs)分布及其温度代用指标(如%OH、RI-OH、TEX86 OH )的影响这一关键科学问题，通过对卡拉海、伊比利亚边缘和墨西哥湾北部三个典型区域(分别受叶尼塞河、塔霍河和密西西比河输入影响)的土壤、河流及海洋沉积物系统研究，揭示了OH-isoGDGTs在陆海环境中的分布差异及其对温度重建的影响机制，为高精度古环境重建提供了重要约束。

　　

在探索地球气候演变的科学征程中，古温度重建始终是研究者们关注的焦点。类异戊二烯甘油二烷基甘油四醚(isoGDGTs)及其羟基化衍生物(OH-isoGDGTs)作为新兴的生物标志物，在海洋和陆地环境中广泛分布，为科学家提供了重建古温度的"分子温度计"。然而，这些精巧的分子工具在实际应用中面临一个关键挑战：当河流将大量陆源有机质(OM)输入沿海海域时，是否会干扰基于OH-isoGDGTs的温度重建？这个问题在极地和温带海洋古环境研究中尤为突出，因为这些区域正是OH-isoGDGTs温度代用指标最具应用潜力的地区。

为解答这一科学问题，来自荷兰皇家海洋研究所(NIOZ)等机构的研究团队开展了一项跨越三大洲的综合性研究。他们选取了三个具有代表性的河流-海洋系统：北极的卡拉海(受叶尼塞河影响)、温带的伊比利亚边缘(受塔霍河影响)和亚热带的墨西哥湾北部(受密西西比河影响)，通过系统比较土壤、河流悬浮颗粒物(SPM)和海洋沉积物中OH-isoGDGTs的分布特征，评估了陆源输入对这些生物标志物温度代用指标的影响。这项重要研究成果发表在《Organic Geochemistry》上，为古海洋学研究提供了新的见解。

研究人员采用了多项关键技术方法：通过改进的Bligh-Dyer法和加速溶剂萃取(ASE)从不同环境样品中提取脂类；利用超高效液相色谱/质谱联用技术(UHPLC/MS)定量分析isoGDGTs和OH-isoGDGTs；计算了%OH、RI-OH、RI-OH'和TEX₈₆
^OH
等多种温度代用指标；并运用空间插值分析和统计学方法评估环境因素的影响。样品来源包括三个区域的土壤、河流SPM、河岸沉积物和海洋表面沉积物。

研究结果部分揭示了多项重要发现：

1. 不同环境中OH-isoGDGTs的分布特征
   通过对比三个研究区域的样品，发现OH-isoGDGTs在海洋环境中的相对丰度(%OH)普遍高于对应的陆地环境。特别是在寒冷的卡拉海区域，海洋沉积物中OH-isoGDGTs的平均相对丰度(4.4±2.1%)显著高于叶尼塞河SPM(仅1个样品检测到1.8%)。这种差异在温暖区域(如墨西哥湾北部)虽然存在但相对较小。

2. 陆源输入对温度代用指标的影响
   研究发现，仅在高纬度的卡拉海区域，海洋沉积物中OH-isoGDGTs的温度代用指标(%OH、RI-OH等)与陆源输入指标(BIT指数)显示出显著相关性。具体表现为靠近叶尼塞河河口的沉积物具有较低的%OH值和较高的RI-OH值，这与陆源输入的影响一致。而在伊比利亚边缘和墨西哥湾北部，这种相关性不明显，表明这些区域的OH-isoGDGTs温度代用指标受陆源影响较小。

3. 盐度梯度的潜在影响
   研究特别指出，在卡拉海观察到的OH-isoGDGTs分布变化可能部分归因于该区域强烈的盐度梯度。数据显示RI-OH'与盐度呈负相关关系，这与之前在波罗的海的发现一致，表明盐度变化可能通过影响产OH-isoGDGTs古菌的群落结构来间接影响这些生物标志物的分布。

4. 不同温度代用指标的响应差异
   在所有研究区域中，包含OH-isoGDGT-0的TEX₈₆
   ^OH
   指标显示出与常规TEX₈₆
   相似的模式，表明这两个指标对陆源输入的敏感性相当。而基于OH-isoGDGTs环化程度的RI-OH和RI-OH'指标则表现出更强的区域差异性，特别是在区分陆海环境方面。

在讨论与结论部分，研究强调了几个关键点：首先，虽然OH-isoGDGTs在陆地环境中普遍存在，但其相对丰度显著低于海洋环境，这意味着陆源输入可能导致沿海沉积物的%OH值偏低，从而在温度重建中产生高估偏差。其次，OH-isoGDGT-1在陆地环境中的相对缺乏可能导致RI-OH指标在受陆源影响的沉积物中异常升高。最重要的是，这种影响表现出明显的区域性差异，在高纬度河流输入强烈的区域(如卡拉海)最为显著。

这项研究的科学意义在于：它为正确解读沿海沉积物中的OH-isoGDGTs信号提供了重要依据，特别是在评估极地和温带海洋古温度记录时。研究结果提示，在使用这些新兴的生物标志物进行古环境重建时，需要综合考虑陆源输入和盐度梯度等环境因素的影响。未来研究需要进一步量化OH-isoGDGTs在河流运输过程中的降解速率，并开展控制实验以区分盐度和温度等因素的独立影响，这将有助于完善这些分子指标在古气候研究中的应用。