Calotropis procera纤维负载BF3 复合材料的制备及其在N-甲酰化反应中的高效催化与纳米反应器应用

本研究针对均相Lewis酸催化剂难以回收、腐蚀性强等问题，开发了以Calotropis procera空心纤维(CPF)为载体的BF3 @CPF复合材料。该催化剂在胺类N-甲酰化反应中展现出短反应时间、高收率（>90%）和6次循环稳定性，且对脂肪胺的选择性优于芳香胺，为绿色催化提供了新策略。

　　

论文解读
在有机合成领域，甲酰胺类化合物作为关键中间体广泛应用于制药、农用化学品和染料工业。传统N-甲酰化反应面临均相催化剂难以回收、反应条件苛刻（如CO₂
需高压氢气）、以及毒性试剂等问题。特别是三氟化硼(BF₃
)虽催化活性优异，但存在腐蚀性强、对水分敏感等缺陷。如何开发兼具高效性和环境友好型的催化体系，成为当前研究的重要挑战。

针对这一科学问题，伊朗沙希德·查姆兰大学的研究团队创新性地利用Calotropis procera植物纤维的特殊结构——天然中空管状纤维素，构建了BF₃
@CPF复合材料。该研究通过FT-IR、XRD、FE-SEM等技术证实，BF₃
成功锚定在纤维表面形成B-O和B-F键（FT-IR 1054 cm^-1
特征峰），且纤维的疏水-亲油特性有效保护了BF₃
的活性位点。在无溶剂条件下，该催化剂对伯胺、仲胺及杂环胺的N-甲酰化均表现出>90%收率，且循环使用6次后活性未衰减。值得注意的是，其对脂肪族仲胺的选择性显著高于芳香胺，这归因于纤维管道的空间限域效应。相关成果发表于《Polyhedron》，为天然纤维在绿色催化中的应用提供了范例。

关键技术方法
研究采用FT-IR分析化学键构成，XRD测定晶体结构，FE-SEM观察中空纤维形貌（直径5-10 μm），EDX确认元素分布，TGA评估热稳定性（分解温度>200°C）。催化反应在60°C下进行，产物经¹
H/¹³
C NMR和TLC验证。

研究结果

1. 催化剂表征：XRD显示BF₃
   @CPF保留纤维素Iβ晶型（2θ=22.6°），EDX证实B元素均匀分布，TGA表明复合材料热稳定性优于纯纤维。
2. 催化性能：苯胺转化率达95%（1.5小时），环己胺选择性高达98%，而吡啶胺因配位作用收率略低（85%）。
3. 机理探讨：纤维的B-O键固定BF₃
   形成Lewis酸位点，中空管道促进底物富集，疏水表面抑制水分失活。

结论与意义
该工作首次将Calotropis procera纤维的天然中空结构转化为纳米反应器，解决了BF₃
催化剂的回收难题。其环境友好、成本低廉（纤维来源广泛）和可规模化生产的特性，为甲酰胺工业化合成提供了新思路。未来可拓展至其他Lewis酸负载体系，推动生物质材料在催化领域的应用。