钒族元素掺杂调控Pr0.5 Sr0.5 FeO3-δ 钙钛矿阳极材料的电催化性能与稳定性研究

为解决固体氧化物燃料电池（SOFC）阳极材料Pr0.5 Sr0.5 FeO3-δ （PSF）导电性与催化活性不足的问题，研究人员通过掺杂ⅤⅤB族金属（V/Nb/Ta）优化其性能。实验与计算表明，Nb掺杂的PSFN材料形成能低至-2.752 eV/Atom，H2 吸附能达-1.019 eV，极化阻抗显著降低，为开发高效稳定SOFC阳极提供了新策略。

　　

背景与挑战
在氢能引领的清洁能源革命中，固体氧化物燃料电池（SOFC）因其燃料适应性广、效率高而备受关注。然而，传统镍基阳极易烧结、铜基阳极导电性差，而钙钛矿结构（ABO₃
）材料虽抗积碳却催化活性不足。Pr_0.5
Sr_0.5
FeO_3-δ
（PSF）作为潜在阳极材料，受限于低电导率，亟需突破。

研究设计与方法
黑龙江省自然科学基金支持的研究团队采用理论计算与实验验证结合的策略。通过改进溶胶-凝胶法合成PSF及掺杂材料（PSFV/PSFN/PSFT），利用X射线衍射（XRD）分析晶体结构，结合密度泛函理论（DFT）计算形成能、吸附能及电子能带，并通过电化学阻抗谱（EIS）评估极化性能。

研究结果

1. 材料合成与结构表征
   XRD证实PSF和PSFN均为正交晶系（空间群Pnma），DFT优化模型与实验数据高度吻合，Nb掺杂未破坏钙钛矿框架。

2. 电子性能调控
   能带分析显示PSF为半金属材料，Fe-3d与O-2p轨道杂化主导导电性。Nb掺杂使d带中心右移，电荷转移量达0.015 e，显著提升电子迁移能力。

3. 催化性能优化
   PSFN的H₂
   吸附能（-1.019 eV）和形成能（-2.752 eV/Atom）最优，EIS测试表明其在干/湿氢气氛中极化阻抗（R_P
   ）和活化能（E_a
   ）均低于PSF，证实Nb掺杂可加速H–H键断裂。

结论与意义
该研究通过ⅤⅤB族元素掺杂精准调控PSF的电子结构与催化活性，其中Nb掺杂效果最显著：既保持钙钛矿结构稳定性，又提升电荷转移与反应动力学。这一“计算指导-实验验证”策略为SOFC阳极材料开发提供了新范式，推动低成本、高性能燃料电池设计。论文发表于《Fuel》，为清洁能源材料研究开辟了新路径。