超临界水气化煤焦油残渣制氢:实现危险废物资源化与碳中和的创新路径

【字体: 时间:2025年06月17日 来源:Journal of Cleaner Production 9.8

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  针对煤焦油残渣(CTR)污染与资源浪费问题,本研究首次将超临界水气化(SCWG)技术应用于CTR处理,系统探究温度(540–700°C)、停留时间(5–60min)、物料浓度(3–11wt%)及催化剂对产氢效率的影响。结果表明,700°C、60min、3wt%浓度下使用K2 CO3 催化剂时,碳气化效率(CE)达94.44%,H2 产量67.56mol kg?1 ,为危险废物清洁转化与氢能开发提供新范式。

  

煤焦油残渣(CTR)作为煤炭加工过程中的危险废物,含有大量多环芳烃(PAHs)和固定碳,每年我国产量约百万吨,传统处理方式易造成二次污染。在“碳达峰、碳中和”背景下,如何实现CTR的无害化与资源化成为紧迫课题。超临界水(SCW)因其独特的物理化学性质(低粘度、高扩散系数),为CTR高效转化提供了新思路。

中国的研究团队首次将超临界水气化(SCWG)技术应用于CTR处理,系统研究了温度、停留时间、物料浓度及催化剂对产氢效率的影响。实验发现,高温(700°C)、长停留时间(60min)、低浓度(3wt%)条件下,K2
CO3
催化剂可显著提升反应效率,碳气化效率(CE)达94.44%,H2
产量创67.56mol kg?1
的纪录。该成果发表于《Journal of Cleaner Production》,为危险废物能源化提供了科学方案。

关键技术包括:1) 采用工业级CTR样本(来自宁夏宝廷新材料);2) 构建SCWG反应系统(温度540–700°C、压力23–28MPa);3) 六种催化剂筛选;4) 气液固产物联用分析。

研究结果

  1. 温度影响:700°C时H2
    产量较540°C提升3.2倍,高温促进PAHs断键与小分子气体生成。
  2. 停留时间:60min时CE达峰值,过短则反应不彻底,过长易引发逆反应。
  3. 物料浓度:3wt%低浓度下传质效率最优,CE比11wt%时提高21.8%。
  4. 催化剂:K2
    CO3
    通过促进水气变换反应(WGS)显著提升H2
    选择性。

结论与意义
该研究揭示了CTR在SCW中的气化机制:PAHs经自由基反应逐步裂解为H2
、CH4
等气体,K2
CO3
通过催化C–C键断裂提升效率。相较于传统焚烧法,SCWG技术可实现污染物源头控制,每吨CTR转化减少约2.8吨CO2
排放。研究不仅为CTR资源化提供工业化路径,更推动氢能产业链与碳中和目标的协同发展,契合联合国可持续发展目标(SDGs)第7项(清洁能源)与第12项(负责任消费)。未来需进一步优化催化剂寿命与经济性评估,以促进技术落地应用。

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