一维多孔Fe-N-C封装Ag-Cu纳米颗粒复合催化剂的高效氧还原性能研究及其在铝空气电池中的应用

本研究针对铝空气电池(Al-air batteries)中氧还原反应(ORR)催化剂成本高、活性不足的问题，通过静电纺丝技术成功合成Ag-Cu@FeNPC复合催化剂。该材料通过一维多孔Fe-N-C载体封装Ag-Cu纳米颗粒，实现Fe-NX 位点与金属纳米颗粒协同作用，半波电位(E1/2 )达0.91 V，功率密度209.46 mW cm?2 超越Pt/C基准，为低成本高效ORR催化剂设计提供新策略。

　　

随着全球能源结构转型，铝空气电池因其高能量密度（理论值8100 Wh kg^?1
）和低成本特性成为储能领域的研究热点。然而，其商业化进程受制于氧还原反应(ORR)的缓慢动力学——这个四电子转移过程需要克服高达1.23 eV的热力学能垒。目前商用的铂基催化剂虽性能优异，但高昂成本（约30美元/克）严重制约大规模应用。更棘手的是，单原子催化剂(SACs)虽能最大化金属利用率，却因Fe-N₄
位点对氧中间体吸附过强导致活性受限，且低金属负载量（通常<5 wt%）和稳定性问题始终未能突破。

大连理工大学的研究团队独辟蹊径，将等离子体技术制备的高活性Ag-Cu合金纳米颗粒（Ag:Cu=3:1）与Fe-N_X
位点复合，通过静电纺丝技术构建出一维多孔Fe-N-C封装结构（Ag-Cu@FeNPC）。这种"纳米颗粒-单原子"协同体系不仅通过Ag-Cu改善导电性，更关键的是诱导Fe的d带中心下移，削弱氧中间体吸附能。在0.1 M KOH电解液中，该催化剂半波电位达0.91 V，功率密度209.46 mW cm^?2
，性能超越商业Pt/C。相关工作发表在《Journal of Colloid and Interface Science》，为设计非贵金属ORR催化剂提供了新范式。

研究采用三项关键技术：静电纺丝结合ZIF-8/PAN/PMMA模板构建一维多孔载体；等离子体蒸发法制备Ag-Cu25合金纳米颗粒（3:1比例）；同步热解实现Fe-N_X
位点与纳米颗粒的精准复合。通过SEM、XAS等表征确认材料具有贯通孔道结构和Fe-N₄
配位环境，DFT计算揭示d带中心下移0.35 eV是活性提升的关键。

【Abstract部分】
研究团队通过结构设计实现Ag-Cu纳米颗粒在一维多孔Fe-N-C载体中的封装，密度泛函理论(DFT)证实Fe的d带中心下移能有效调控氧中间体吸附强度。催化剂在碱性条件下展现0.91 V的半波电位，归因于分级多孔结构带来的高导电性和丰富活性位点。

【Introduction部分】
指出当前Fe₃
C/Fe-SACs复合催化剂因Fe₃
C本征活性低导致金属利用率不足，而Ag-Cu合金可协同优化氧吸附能。静电纺丝技术结合PMMA造孔剂能有效解决ZIF-8衍生碳材料闭孔问题。

【Characterizations部分】
SEM显示碳化后纤维保持完整一维结构，XPS证实Fe²⁺
-N₄
配位形成。电化学测试显示Ag-Cu@FeNPC的Tafel斜率仅58.9 mV dec^?1
，优于对比样品。

【Conclusions部分】
该工作创新性地将等离子体制备的Ag-Cu合金与静电纺丝技术结合，通过精确调控纳米颗粒/单原子比例（最佳为1:9），实现Fe-N₄
电子结构优化。铝空气电池测试中，峰值功率密度较Pt/C提升17.3%，连续运行120小时性能衰减<5%，展现出产业化潜力。

这项研究的突破性在于：首次阐明Ag-Cu合金与Fe-N_X
的协同机制，通过d带中心调控解决ORR过程中吸附能-脱附能的"跷跷板效应"；开发的静电纺丝/PMMA模板法为构建贯通多孔载体提供普适性方案。未来可通过调控Cu含量进一步优化OH*吸附强度，推动铝空气电池在电动汽车领域的应用。