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天然水体中210 Po测量的三种方法比较:一致性结果与海洋-淡水差异启示
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月17日 来源:Journal of Environmental Radioactivity 1.9
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本研究针对Roca-Martí等(2021)发现的Fe(OH)3 共沉淀法可能低估210 Po活度的争议,通过对比Co-APDC、传统Fe(OH)3 和改进Fe(OH)3 三种方法在淡水体系中的测试,证实方法间偏差≤0.5 dpm 100 L?1 ,未发现209 Po示踪剂平衡时间(15 min vs 12 h)或有机络合作用的影响,为双核素示踪技术(210 Po/210 Pb-210 Bi/210 Pb)提供方法学支持。
放射性核素210
Po和210
Pb的活度比值(AR)是海洋学家量化表层海洋颗粒有机碳输出的"天然示踪剂",但这一经典方法正面临重大挑战。Roca-Martí等学者2021年的研究发现,采用铁氢氧化物(Fe(OH)3
)共沉淀法测得的210
Po活度显著低于钴-吡咯烷二硫代氨基甲酸铵(Co-APDC)法,这意味着过去半个世纪基于Fe(OH)3
法的海洋碳通量估算可能存在系统性偏差。更棘手的是,这种差异的成因尚未明确——究竟是颗粒有机物的210
Po吸收不完全,还是溶解态210
Po的有机络合干扰?
威斯康星大学的研究团队敏锐注意到这一方法学争议可能影响其正在开发的双核素示踪技术(同时利用210
Po/210
Pb和短半衰期核素210
Bi/210
Pb)。为此,他们在密尔沃基港、门诺米尼河等淡水环境中系统比较了三种前处理方法:Roca-Martí使用的Co-APDC法和Fe(OH)3
法,以及自行改良的Fe(OH)3
法(Fe 2)。研究特别关注了209
Po示踪剂平衡时间(15分钟vs 12小时)和有机干扰等关键参数。
技术方法上,研究团队采集了湖泊、河流等6类淡水样本(30-80 L),通过86个样本的平行实验,采用α能谱法测量210
Po活度(单位dpm 100 L?1
),并利用DOC分析评估有机质影响。质量控制方面,排除了计数误差>15%的异常样本(如27、28、45-50号)。
210
Po sample collection and preparation部分显示,所有样本均在酸化后添加209
Po示踪剂,Fe(OH)3
组通过调节pH至8形成沉淀,而Co-APDC法则在pH=2条件下反应。值得注意的是,改良Fe(OH)3
法通过优化沉淀收集方式(避免上清液丢弃)提升回收率。
210
Po measurements for method comparison analysis揭示:三种方法测得活度差异≤0.5 dpm 100 L?1
(p>0.05),且15分钟示踪平衡与12小时结果无统计学差异。DOC浓度(0.7-6.7 mg L?1
)与210
Po回收率也无显著相关性,否定了有机络合干扰假说。
Conclusions部分强调,淡水体系中Fe(OH)3
法的可靠性得到验证,支持Waples(2020)发展的快速处理流程(15分钟平衡)在双核素示踪中的应用。但作者谨慎指出,海洋系统可能存在特殊机制——如更高的颗粒有机负荷或铁沉淀收集方式差异,建议未来研究关注铁沉淀物理特性和颗粒有机质组成的影响。
这项发表于《Journal of Environmental Radioactivity》的研究,不仅平息了淡水210
Po测量的方法学争议,更揭示了海洋-淡水体系的潜在差异机制。其改良Fe(OH)3
法为短半衰期核素210
Bi(t?
=5.01天)的快速检测铺平道路,使得双核素示踪技术有望成为浅水生态系统颗粒动力学研究的新范式。正如通讯作者Waples所言:"方法学的魔鬼藏在细节里——有时是沉淀收集的离心速度,有时是pH调节的时机。"这项研究正是对这些"魔鬼细节"的精彩诠释。
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