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红磷介导铜氧化还原循环实现六价铀高效自发还原及富集机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月17日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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针对传统U(VI)还原需外部能量输入的瓶颈,研究者创新性开发了红磷负载铜材料(RPC),通过Cu2+ ?Cu+ 循环驱动电子传递,在无光/电条件下实现U(VI)高效还原(109.6 mg·g-1 ·min-1 ),为放射性废水治理及海水提铀提供新策略。
核能发展伴随的铀污染治理是环境科学领域重大挑战。六价铀(U(VI))因其高毒性、强迁移性对生态系统构成威胁,而传统还原技术依赖光/电催化,存在能耗高、条件苛刻等缺陷。如何实现U(VI)在环境条件下的高效自发还原,成为突破核废料处理瓶颈的关键。
湖南科研团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究,通过将铜原子锚定于红磷(RP)表面构建RPC材料,首次实现无外源能量输入的U(VI)高效还原。该材料在30分钟内去除率达97.7%,标准活性达109.6 mg·g-1
·min-1
,远超33种已报道体系,并在实际水体(pH1-11)中保持优异性能,海水铀富集倍数达181.1倍。
关键技术方法
研究采用水热法制备纯化RP,通过化学还原固定铜原子构建RPC;利用X射线光电子能谱(XPS)证实P-Cu化学键形成;通过柱实验模拟工程化应用场景;结合动力学分析和对照实验阐明Cu2+
?Cu+
循环机制。
研究结果
RPC材料特性
XPS显示RPC中P0
占比达89.8%,铜以Cu+
/Cu2+
混合价态存在,P-Cu键促进电子转移。
还原性能优势
对比纯RP和铜,RPC的U(VI)还原速率分别提升4.3倍和14.6倍,在海水等复杂基质中仍保持90.5%回收率。
机制解析
RP持续供给电子驱动Cu2+
→Cu+
转化,后者作为活性中心直接还原U(VI),循环过程中Cu+
不被永久氧化失活。
结论与意义
该研究突破传统还原技术依赖外源能量的限制,通过巧妙的材料设计实现"电子供给-传递-利用"链条优化。Zhuofeng Hu、Ningchao Zheng等作者揭示的P-Cu协同机制,不仅为放射性污染治理提供新方案,更开创了海水铀提取的低成本路径。其柱实验结果证实了工程化应用潜力,对保障核能可持续发展具有双重价值——既消除环境风险,又回收战略资源。
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