铁改性咖啡渣水热碳微孔限域效应对PMS/H2 O2 高级氧化传质效率的调控机制研究

本研究针对抗生素污染治理中氧化剂传质效率受限的科学难题，通过构建Fe@SCGSHC微孔限域催化体系，系统揭示了H2 O2 （扩散常数较PMS高466倍）在微孔环境中的传质优势及其单线态氧（1 O2 ）主导的非自由基路径转化机制，为设计高效碳基催化剂提供了新思路。

　　

抗生素污染已成为全球性环境挑战，其中磺胺甲恶唑（SMX）等药物通过食物链富集对生态系统构成严重威胁。传统高级氧化工艺（AOPs）面临氧化剂传质效率低、自由基利用不足等瓶颈，特别是大分子氧化剂过硫酸盐（PMS）在微孔催化剂中的扩散速率仅为H₂
O₂
的1/466。针对这一难题，云南某研究团队创新性地利用咖啡渣制备铁改性水热碳（Fe@SCGSHC），通过微孔限域效应调控氧化剂传质与活性氧物种（ROS）生成路径，相关成果发表于《Journal of Water Process Engineering》。

研究采用水热合成法构建分级孔结构催化剂，结合电子顺磁共振（EPR）鉴定自由基种类，通过电化学测试和同位素标记追踪Fe²⁺
/Fe³⁺
循环机制，并利用液相色谱-质谱（LC-MS）解析降解中间产物。

【Morphology and pore characteristics】扫描电镜显示Fe@SCGSHC形成多孔球形结构，比表面积达892.6 m²
/g，微孔容积占比61.3%，XPS证实Fe²⁺
活性位点成功锚定。
【Mass transfer dynamics】微孔限域使H₂
O₂
扩散常数（0.1953 mg/g·min^1/2
）显著优于PMS，且氧化速率提升326倍。
【Reaction pathways】EPR证实微孔环境促使反应路径从SO₄
^•-
/•OH自由基转向¹
O₂
主导的非自由基路径，Fe²⁺
/Fe³⁺
周转频率提升8.7倍。
【Practical performance】0.1g催化剂5分钟内完全降解5mg/L SMX，TOC去除率70.71%，且在真实水体中保持稳定。

该研究首次阐明微孔限域环境对双氧化剂传质-活化机制的差异化调控规律，突破传统铁基催化剂依赖自由基路径的局限。提出的"咖啡渣回收-催化剂制备-污水处理-有机质还田"闭环模式，为区域性废弃物资源化与污染治理协同提供了范式。研究不仅为设计高效AOPs催化剂提供理论依据，更推动水处理技术向绿色可持续方向发展。