镁基过渡金属氢化物MgXH3 (X=Cr,Cu)的第一性原理研究：氢储存材料的结构与性能调控

本文推荐研究人员针对氢能源存储领域的关键问题，采用第一性原理计算方法系统研究了MgCrH3 和MgCuH3 的结构稳定性（PBE/PBE+U）、力学性能（弹性模量C11 /C12 /C44 ）及储氢特性（3.67%/3.22%重量密度）。研究发现MgCrH3 具有优异金属特性和延展性，为新型固态储氢材料设计提供了理论依据。

　　

在全球能源转型背景下，氢能因其141.8MJ/kg的高能量密度和零碳排放特性成为研究热点。然而传统储氢技术面临安全性和效率瓶颈，固态金属氢化物特别是镁基材料（如MgH₂
）虽具有理论容量优势，但实际应用中存在动力学性能差等问题。为此，来自沙特阿拉伯国王科技大学的研究团队通过第一性原理计算，首次揭示了立方晶系Pm^?
3m结构的MgCrH₃
/MgCuH₃
的物理特性，相关成果发表于《Materials Chemistry and Physics》。

研究采用量子ESPRESSO软件包，结合ONCV赝势和BFGS优化算法，设置Cr/Cu的Hubbard参数U=4/5.5eV，通过12×12×12 k点网格计算电子结构。力学分析基于Voigt-Reuss-Hill近似，热力学性质通过准谐德拜模型评估。

【结构优化与稳定性】
晶体结构优化显示两种氢化物均为简单立方相，MgCrH₃
晶格常数较MgCuH₃
小3.2%，表明Cr的3d电子轨道导致更强键合作用。

【电子特性】
PBE+U计算证实二者均为金属性材料，Cr-3d态在费米面附近形成显著杂化峰，这有利于氢原子的电荷转移。

【力学性能】
弹性常数计算揭示MgCrH₃
的体模量（B=98GPa）比MgCuH₃
高22%，泊松比ν=0.31和Pugh比B/G=1.9表明其具有优异延展性，适合反复充放氢循环。

【储氢特性】
重量储氢容量分别达3.67%（MgCrH₃
）和3.22%（MgCuH₃
），Debye温度θ_D
=427K显示其在室温下具有良好热稳定性。

该研究首次建立了MgCrH₃
/MgCuH₃
的构效关系数据库，特别指出Cr系材料在机械强度与循环稳定性方面的优势。通过理论预测的3.67%储氢容量已接近美国能源部2025年技术指标（4.5wt%），为实验合成提供了明确方向。研究还发现Cu掺杂可降低氢解吸焓变，这一发现对开发中温区储氢系统具有重要指导价值。