三维蜂窝状碳-碳纳米管/硫三元复合材料的原位构建及其在高性能锂硫电池中的应用

为解决锂硫电池（Li-S）中硫正极导电性差和多硫化物溶解度高的问题，研究人员设计了一种三维蜂窝状碳-碳纳米管/硫（3DC-CNT/S）三元复合电极材料。该材料通过有序的3D大孔蜂窝碳和紧密锚定的碳纳米管（CNT）协同作用，显著提升了电极的导电性、抑制多硫化物穿梭效应，并实现了优异的倍率性能（0.1?C下放电容量达992?mAh?g?1 ）和循环稳定性。这一成果为高能量密度储能器件开发提供了新思路。

　　

锂硫电池（Li-S）因其高达2600?Wh?kg^?1
的理论能量密度和1672?mAh?g^?1
的比容量，被视为下一代高能储能器件的理想候选。然而，硫的绝缘性和多硫化物（Li₂
S_x
）的溶解导致活性物质流失和容量衰减，严重制约其实际应用。尽管碳材料、导电聚合物等被广泛研究，但如何同时实现高硫负载、快速电子传导和高效多硫化物捕获仍是挑战。

针对这一难题，陕西省重点研发计划等项目支持下的研究人员通过简便溶液法制备了三维蜂窝状碳-碳纳米管/硫（3DC-CNT/S）三元复合材料。该材料以有序大孔蜂窝碳为骨架，穿插交联的碳纳米管（CNT）形成三维导电网络，实现了硫的均匀负载和多硫化物的物理化学双重锚定。密度泛函理论（DFT）计算证实，该结构能有效吸附多硫化物并抑制穿梭效应。电化学测试显示，复合材料在0.1?C至1.5?C不同倍率下展现出540-992?mAh?g^?1
的高可逆容量，且结构稳定性优异。相关成果发表于《Materials Today Communications》。

关键技术包括：1）单分散二氧化硅模板法制备三维蜂窝碳（3DC）；2）乙醇溶液浸渍法实现CNT与硫的共负载；3）结合扫描电镜（SEM）和DFT计算验证多硫化物锚定机制。

结果与讨论

1. 材料表征：SEM显示3DC具有连续蜂窝状孔道（孔径约200?nm），CNT穿插形成三维导电网络，硫均匀分布于孔道内（载硫量达70%）。
2. 电化学性能：0.1?C下初始放电容量达992?mAh?g^?1
   ，1.5?C倍率时仍保持540?mAh?g^?1
   ，且倍率回调后容量恢复率达91.5%。
3. 机理分析：原位SEM证实循环后结构完整性保持，DFT计算表明CNT与多硫化物存在强电子相互作用（吸附能达-2.3?eV）。

结论与意义
该研究通过3DC-CNT/S三元设计，同步解决了导电性差、体积膨胀和多硫化物穿梭三大瓶颈。蜂窝碳的大孔结构缓冲体积变化，CNT网络提升电荷传输，二者协同作用使电池在高低倍率下均表现优异。这一策略为低成本、高性能锂硫电池开发提供了新方向，尤其适用于电动汽车等需高能量密度的场景。作者Hao Wen、Guanghui Yuan等特别指出，该材料的工业化制备路线简便，具有规模化应用潜力。