ReSpecTh：多学科交叉的气相反应动力学、高分辨率分子光谱与热化学数据集构建及其在燃烧与环境科学中的应用

本研究针对气相反应动力学(Re)、高分辨率分子光谱(Spec)和热化学(Th)数据分散问题，开发了ReSpecTh标准化数据库，整合162,000+动力学数据点、1,000,000+光谱跃迁及355个热化学反应，支持燃烧模拟、行星大气研究等领域。采用FAIR原则确保数据可追溯性，提供Optima++等工具链，显著提升机制优化效率。发表于《Scientific Data》，为跨学科研究提供关键基础设施。

　　

在当今化学与物理研究的"第四量子化学时代"，精确数据已成为理解复杂自然现象的关键。然而，气相反应动力学、高分辨率分子光谱和热化学领域长期面临数据分散、格式不统一的挑战——燃烧模拟需要精确的速率系数，天文观测依赖可靠的分子光谱线，而环境模型则需准确的热化学参数。这些数据散落在数千篇文献中，以非机器可读形式存在，导致研究效率低下。更严峻的是，传统论文作为数据载体存在严重缺陷：图表数据难以提取，关键实验条件描述模糊，甚至原始数据随研究团队解散而永久丢失。匈牙利罗兰大学化学研究所联合匈牙利科学院自然科学研究中心的团队，历时十年构建了ReSpecTh（Reaction kinetics, Spectroscopy, Thermochemistry）综合数据库，相关成果发表于《Scientific Data》。

研究团队采用多管齐下的技术路线：1) 开发ReSpecTh Kinetics Data (RKD) XML格式统一存储燃烧实验数据，支持ChemKIN/Cantera等模拟软件；2) 应用图论驱动的MARVEL（Measured Active Rotational-Vibrational Energy Levels）算法验证100万+光谱跃迁，推导19万+振转能级；3) 建立NEAT（Network of computed reaction enthalpies leading to atom-based thermochemistry）网络优化热化学数据。所有数据遵循FAIR（Findable, Accessible, Interoperable, Reusable）原则，通过Open Science Framework平台开放获取。

反应动力学数据集
覆盖从氢气到戊烷的燃料层级（

），包含36,00+实验文件。独创的Optima++软件实现机制自动测试与参数优化，如图2所示比较24种丁醇机理的模拟偏差（

），显著提升模型准确性。

高分辨率光谱数据集
通过MARVEL算法解决光谱线归属冲突，如CO₂
同位素体16O12C18O的能级验证（

）。收录23个分子39种同位素体的跃迁数据，其中水同位素H₂
¹⁶
O的W2024数据集包含309,290条谱线。

热化学数据集
创新性采用原子基准热化学（AT）替代传统元素基准，通过NEAT网络优化355个反应的焓值。与Active Thermochemical Tables（ATcT）对比显示，关键物质如H₂
O的生成焓偏差仅0.2 kJ/mol（表3）。

这项研究构建了首个跨反应动力学-光谱-热化学的协同数据库体系，其核心突破在于：1) 通过标准化数据格式打破学科壁垒，使燃烧模拟可同时调用动力学参数与光谱验证数据；2) 图论算法显著提升光谱数据可靠性，支持系外行星大气建模；3) 原子基准热化学为计算化学提供更自然的参考框架。实际应用中，该数据库已助力开发低排放燃烧装置，优化氨燃料（NH₃
/H₂
）混合燃烧机制，并为火星大气中的SO₂
光谱分析提供关键参考。随着DNS湍流火焰数据库等新模块的持续扩展，ReSpecTh有望成为连接量子计算与工程应用的桥梁，推动"从分子到设备"的跨尺度研究范式革新。