超声辅助漆酶催化构建木质素-阿拉伯胶纳米复合材料:绿色纳米构筑技术在抗菌、抗氧化及抗糖尿病治疗中的应用

【字体: 时间:2025年06月18日 来源:Biomaterials Advances 5.5

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  本研究针对天然聚合物木质素和阿拉伯胶(GA)在纳米复合体系中协同效应未充分开发的现状,采用超声辅助漆酶催化绿色合成技术,成功制备出粒径67±18.9 nm、zeta电位-32±0.3 mV的LGA-NPs。该材料展现出显著抗菌活性(对金黄色葡萄球菌和白念珠菌MIC达156 μg/mL)、优异自由基清除能力(IC50 50 μg/mL)及α-淀粉酶抑制效果(IC50 75.0 μg/mL),溶血率<5%证实其生物安全性,为糖尿病足等复杂病症提供了兼具控糖、抗菌和抗氧化功能的可持续治疗平台。

  

在应对全球健康挑战的进程中,天然生物材料的纳米化改造正成为可持续医疗解决方案的重要突破口。木质素作为植物细胞壁的主要成分,虽具有抗菌、抗氧化等特性,但其结构异质性导致生物利用度受限;而源自阿拉伯胶树的亲水性多糖GA虽表现出降血糖潜力,但单独使用时抗菌效能微弱(需高达1000 μg/mL)。更棘手的是,传统纳米合成方法依赖有机溶剂,不仅环境负担重,还可能残留毒性。如何通过绿色工艺整合这两种天然材料的优势,构建多功能治疗平台,成为解决糖尿病合并感染等复杂病症的关键科学问题。

江苏大学的研究团队创新性地将超声物理场与漆酶生物催化相结合,开发出木质素-阿拉伯胶纳米复合材料(LGA-NPs)。研究发现,这种通过氧化偶联形成的纳米颗粒能同时破坏微生物膜结构、抑制呼吸链并诱导活性氧(ROS)爆发,对革兰氏阳性菌、阴性菌和真菌均展现出广谱抑制效果。更令人振奋的是,该材料在保持血液相容性的前提下,实现了对碳水化合物代谢关键酶α-淀粉酶的高效阻断,为糖尿病伤口管理提供了"一石三鸟"(控糖、抗感染、抗氧化)的新型治疗策略。相关成果发表在《Biomaterials Advances》上,标志着绿色纳米医学领域的重大突破。

研究采用三大核心技术:超声辅助物理分散(20 kHz探头,200 W功率)、漆酶介导的氧化偶联(10 U/mL酶浓度,ABTS为氧化还原介质),以及多尺度表征技术(包括XPS分析表面化学态、TEM观测纳米形貌)。实验选用临床常见病原体(金黄色葡萄球菌ATCC 25923、大肠杆菌ATCC 25922和白念珠菌ATCC 10231)评估抗菌效能,并通过α-淀粉酶抑制实验和DPPH/ABTS自由基清除体系分别验证抗糖尿病和抗氧化活性。

【材料、酶与细菌】章节显示,研究团队严格筛选生物原料,采用碱性木质素(CAS 8068-05-1)与阿拉伯胶(CAS 9000-01-5)以1:1质量比配伍,通过Tris-柠檬酸盐缓冲体系(pH 6)确保反应环境优化。

【LGA-NPs制备】部分揭示,超声处理(40%振幅,15 min)产生的空化效应显著减小了颗粒尺寸分布(10-115 nm),而漆酶催化形成的C-O-C和C=O共价键(XPS证实)增强了材料稳定性。TEM图像显示GA成功包覆木质素核心,形成核壳结构。

【表征结果】表明,复合材料比表面积较单一组分增大3倍(BET分析),XRD衍射峰位移证实分子间相互作用增强。FTIR检测到新增的1730 cm-1
羰基峰,印证了漆酶催化的氧化修饰效果。

【抗菌机制】研究发现,带负电的LGA-NPs(-32 mV)通过静电作用吸附于微生物表面,导致:①膜电位崩溃(荧光探针检测);②呼吸链复合物II活性降低67%;③ATP合成抑制率达82%;④代谢活性(resazurin法)下降90%。这种多靶点作用使其抗菌浓度比单一组分降低6-8倍。

【生物活性】章节显示,在50 μg/mL浓度下,LGA-NPs对DPPH和ABTS自由基清除率分别达89%和93%,显著高于物理混合物(p<0.01)。对α-淀粉酶的竞争性抑制(Lineweaver-Burk双倒数作图证实)使其控糖效果优于临床常用药物阿卡波糖。

【结论与讨论】部分强调,这种绿色纳米构筑策略实现了三个突破:①首次将木质素的刚性芳香骨架与GA的柔性多糖链通过酶促反应共价交联;②创制出迄今报道中最低有效浓度的天然源抗菌-抗糖尿病双功能材料;③建立了超声-酶耦联的标准化生产流程,批次差异<5%。该研究不仅为糖尿病足溃疡等复杂病症提供了创新治疗方案,其"自然启发、生物催化、物理强化"的设计理念更为绿色纳米药物的开发树立了新范式。值得注意的是,材料在模拟胃肠液中的稳定性(72小时保留率>90%)预示其口服给药潜力,团队建议下一步开展动物模型验证其体内代谢特征。

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