核苷酸-三唑杂化探针在绿色溶剂中选择性捕获食品/水容器中重金属离子的研究及其环境医学应用

本研究针对食品/水容器中Pb2+ 和Ni2+ 重金属污染问题，开发了基于三唑-核苷酸杂化探针T1/T2的新型检测体系。通过UV/NMR/HPLC多模态分析证实其在乙腈水溶液中可实现20ng/ml级检测，特异性结合机制为氮氧原子螯合，分子力学计算显示其具备药物开发潜力，为环境监测与生物医学应用提供绿色解决方案。

　　

重金属污染已成为威胁生态系统和人类健康的隐形杀手。随着工业化进程加速，铅(Pb²⁺
)和镍(Ni²⁺
)等重金属通过食品包装、水管渗漏等途径进入食物链，引发神经损伤、癌症等严重疾病。传统检测方法如原子吸收光谱(AAS)虽精确但设备昂贵，而化学沉淀等去除技术又面临二次污染风险。更棘手的是，这些重金属在环境中无法降解，且毒性随浓度动态变化，亟需开发兼具高灵敏度与环境友好特性的新型检测清除系统。

在此背景下，研究人员聚焦生物体内天然存在的核苷酸结构，创新性地将其与三唑环杂交，设计出T1（胞苷杂化体）和T2（鸟嘌呤杂化体）两种探针。研究采用室温绿色合成策略，在乙腈水溶液（ACN/H₂
O）中完成制备，通过多维度技术验证其性能。论文发表于《Sustainable Chemistry for Climate Action》，展示了从分子设计到环境医学应用的完整研究链条。

关键技术方法包括：1）UV-Vis光谱分析探针与金属离子的特异性结合特征；2）600MHz核磁共振仪(¹
H/¹³
C NMR)追踪质子信号变化；3）反相高效液相色谱(RP-HPLC)监测结合产物；4）Q-Tof质谱(ESI-MS)确认分子结构；5）分子力学(MM2)计算评估药物开发潜力。

【结果与讨论】

1. 选择性结合特性
   UV滴定显示T1对Pb²⁺
   /Ni²⁺
   产生特征性红移：原272.5nm峰消失，新增218.5-254.5nm吸收带；T2则出现290-312.5nm新峰。NMR谱图中杂原子质子峰减弱证实螯合作用，HPLC在1.7-2.7分钟出现新峰，最低检测限达20ng/ml。

2. 结合机制解析
   硬软酸碱理论解释选择性：Pb²⁺
   /Ni²⁺
   作为边界路易斯酸，与探针中C=O、C=N、NH等位点结合。T1通过三氮原子螯合金属，T2则利用嘌呤环的N/O原子协同捕获，结合常数显示T1对Ni²⁺
   亲和力最强（Lod=0.0020ppm）。

3. 分子力学评估
   MM2计算显示探针具备理想药物特性：Connolly可及面积494.8-564.6?²
   ，椭圆度1.4-1.5接近球形，摩尔折射率7.2-9.6符合Lipinski规则，预示其可用于体内重金属解毒药物开发。

这项研究突破性地将核苷酸生物相容性与三唑高反应性结合，创建了首个能在绿色溶剂中同时检测Pb²⁺
/Ni²⁺
的杂化系统。其意义体现在三方面：环境监测方面，相比传统方法降低10倍检测限；医学应用方面，分子特性满足药物设计需求；方法学方面，ACN/H₂
O溶剂体系避免有毒试剂使用。特别是MM2计算揭示的构效关系，为开发治疗重金属中毒的核酸基药物开辟新途径。未来研究可进一步优化探针结构，探索其在生物体内的螯合治疗潜力，这对应对日益严峻的环境健康挑战具有重要价值。